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Response to Comment on 'Enthalpy of Uranium Adsorption onto Hematite'

机译：对“铀吸附血液吸附焓”的回应

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摘要

We recently showed that, as a result of endothermic, entropically favorable adsorption, increasing temperature drives an increase in the adsorption of U~Ⅵ (as the uranyl ion, UO_2~(2+)) onto hematite. Specifically, our work quantifies the adsorption enthalpy (△H_(ads)) of the surface complexation reaction, 2≡FeOH + UO_2~(2+) ←→)(≡FeO)_2UO_2 + 2H~+, using multitemperature adsorption-edge data (pH～3-6.5; T=15-80°C), surface complexation modeling, and the van't HofF relationship. The data correctly show that formation of the surface complex, (≡FeO)_2UO_2, is highly endothermic, with a △H_(ads) of +71 kJ mol~(-1). In his comment on our work, Kersten takes issue with our assessment of these findings, namely our conclusion that "…for natural or engineered environments, in which iron (hydr)oxides are ubiquitous, U~Ⅵ adsorption will increase at elevated temperatures." This conclusion was based on the specific experimental conditions probed in our work and should not be rigidly interpreted to mean that U~Ⅵ adsorption will increase with increasing temperature in all possible geochemical systems. As Kersten highlights, our work did not extend to higher pH values where dissolved inorganic carbon (DIC) exhibits a well-known and pronounced influence on the aqueous chemistry and adsorption behavior of U~Ⅵ·~(4-8) Instead, our work focused on low pH conditions that allowed us to experimentally isolate the influence of temperature on the formation of a single U~Ⅵ surface complex. Although additional elevated temperature, high pH data are needed to comprehensively describe the influence of temperature on uranium adsorption in carbonate-bearing aqueous systems, there are several lines of evidence to support that, even in the presence of DIC, U~Ⅵ adsorption onto hematite or other iron (hydr)oxides, in which similar surface bonding mechanisms are expected, will increase with increasing temperature. Thus, we welcome Kersten's comment, and take the opportunity here to address the potential influence of DIC on uranium adsorption at elevated temperatures.
机译：我们最近发现，作为吸热，熵有利吸附的结果，增加的温度驱动到赤铁矿增加U〜Ⅵ（如铀酰离子，UO_2〜（2+））的吸附。具体地，我们的工作量化表面络合反应的吸附焓（△H_（广告）），2≡FeOH+ UO_2〜（2+）←→）（≡FeO）_2UO_2 + 2H +，使用多点温度吸附沿数据（pH约3-6.5; T = 15-80℃），表面络合建模，并且范特霍夫关系。数据正确地显示，在表面形成复杂的，（≡FeO）_2UO_2，是高度吸热的，具有71千焦摩尔〜的△H_（广告）（-1）。在他对我们的工作意见，克斯滕发生的问题与我们的这些结论的评估，也就是我们的结论：“......为天然或工程的环境，其中铁（氢）氧化物是无处不在的，U〜Ⅵ会吸附在高温下增加。”这一结论是基于对我们的工作探讨具体的实验条件和不应该被严格解释为U〜Ⅵ吸附将与所有可能的地球化学系统温度升高而增加。如克斯滕亮点，我们的工作并没有扩展到其中溶解的无机碳较高的pH值（DIC）表现出对U的含水化学试剂和吸附行为〜Ⅵ·〜（4-8）相反，我们的工作的一个公知的和显着的影响集中在低pH条件下，使我们能够通过实验隔离上的一个单独的U〜ⅵ表面复杂的形成温度的影响。虽然附加的升高的温度，高pH数据需要全面描述温度对铀吸附在碳酸盐承载含水体系的影响，也有一些证据来支持，即使在DIC的存在下，U〜Ⅵ吸附到赤铁矿或其他铁（氢）氧化物，其中，类似的表面接合机构被预期，将随温度的升高增加。因此，我们欢迎克斯滕的评论，并借此机会在这里解决DIC对铀吸附在高温下的潜在影响。

著录项

  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2021年第5期|3444-3446|共3页
  • 作者

    Shanna L. Estes; Brian A. Powell;

  • 作者单位
  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
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  • 正文语种 eng
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