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【24h】

Revelation of Fe(Ⅴ)/Fe(Ⅳ) Involvement in the Fe(Ⅵ)-ABTS System: Kinetic Modeling and Product Analysis

机译：Fe（ⅴ）/ fe（ⅳ）参与Fe（ⅵ）/ fe（ⅵ）-abts系统的启示：动力学建模和产品分析

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To quantitatively probe iron intermediate species [Fe(Ⅴ)/ Fe(Ⅳ)] in Fe(Ⅵ) oxidation, this study systematically investigated the reaction kinetics of Fe(Ⅵ) oxidation of 2,2′-azino-bis(3-ethylbenzothiazoline- 6-sulfonic)acid (ABTS) at different ratios of [ABTS]_0/[Fe(Ⅵ)]_0 (i.e., >1.0, = 1.0, and <1.0) in pH 7.0 phosphate (10 mM)-buffered solution. Compared to the literature, a more comprehensive and robust kinetic model for the Fe(Ⅵ)-ABTS system including interactions between high-valent iron species [Fe(Ⅵ), Fe(Ⅴ), and Fe(Ⅳ)], ABTS, and the ABTS~(·+) radical was proposed and validated. The oxidation of ABTS by Fe(Ⅵ) (k = (5.96 ± 0.9%) × 10~5 M~(-1) s~(-1)), Fe(Ⅴ) (k = (2.04 ± 0.0%) × 10~5 M~(-1) s~(-1)), or Fe(Ⅳ) (k = (4.64 ± 13.0%) × 10~5 M~(-1) s~(-1)) proceeds via one-electron transfer to generate ABTS~(·+), which is subsequently oxidized by Fe(Ⅴ) (k = (8.5 ± 0.0%) × 10~2 M~(-1) s~(-1)), Fe(Ⅴ) (k = (1.0 ± 40.0%) × 10~5 M~(-1) s~(-1)), or Fe(Ⅳ) (k = (1.9 ± 17.0%) × 10~3 M~(-1) s~(-1)), respectively, via two-electron (oxygen atom) transfer to generate colorless ABTS_(ox). At [ABTS]_0/[Fe(Ⅵ)]_0 > 1.0, experimental data and model simulation both indicated that the reaction stoichiometric ratio of Fe(Ⅵ)/ABTS~(·+) increased from 1.0:1.0 to 1.0:1.2 as [ABTS]_0 was increased. Furthermore, the Fe(Ⅵ)- ABTS-substrate model was developed to successfully determine reactivity of Fe(Ⅴ) to different substrates (k = (0.7-1.42) × 10~6 M~(-1) s~(-1)). Overall, the improved Fe(Ⅵ)-ABTS kinetic model provides a useful tool to quantitatively probe Fe(Ⅴ)/Fe(Ⅳ) behaviors in Fe(Ⅵ) oxidation and gains new fundamental insights.
机译：为了定量探测铁中间物质[Fe（ⅴ）/ Fe（Ⅳ）]在Fe（Ⅵ）氧化中，本研究系统地研究了2,2'-氮杂基团（3-乙基苯并噻唑啉）的Fe（Ⅵ）氧化的反应动力学 - 6-磺酸）酸（ABTS）在pH 7.0磷酸盐（10mm）的pH 7.0磷酸盐（10mm）的溶液中的不同比率（即> 1.0，= 1.0和<1.0）。与文献相比，Fe（ⅵ）-abts系统的更全面且强大的动力学模型，包括高价铁合金[Fe（ⅵ），fe（ⅴ）和fe（ⅳ）]，abts和的相互作用提出并验证了ABTS〜（·+）激进。 Fe（ⅵ）（k =（5.96±0.9％）×10〜5 m〜（-1）S〜（-1）），Fe（ⅴ）（k =（2.04±0.0％）× 10〜5 m〜（-1）s〜（-1）），或fe（ⅳ）（k =（4.64±13.0％）×10〜5 m〜（-1）S〜（-1））通过一种电子转移以产生ABTS〜（·+），随后通过Fe（ⅴ）氧化（k =（8.5±0.0％）×10〜2 m〜（-1）s〜（-1）），fe （ⅴ）（k =（1.0±40.0％）×10〜5 m〜（-1）s〜（-1）），或Fe（ⅳ）（k =（1.9±17.0％）×10〜3 m〜 （-1）S〜（-1））分别通过双电子（氧原子）转移以产生无色ABTS_（牛）。在[ABTS] _0 / [Fe（ⅵ）] _ 0> 1.0，实验数据和模型模拟表明，Fe（ⅵ）/ abts〜（·+）的反应化学计量比率从1.0：1.0增加到1.0：1.2 [ABTS] _0增加。此外，开发了Fe（ⅵ） - ABTS-基材模型以成功地确定Fe（ⅴ）对不同底物的反应性（k =（0.7-1.42）×10〜6 m〜（-1）s〜（-1） ）。总的来说，改进的Fe（ⅵ）-Abts动力学模型为Fe（ⅵ）氧化中的量（ⅴ）/ fe（ⅳ）行为提供了一种有用的工具，以获得新的基本洞察力。

著录项

  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2021年第6期|3976-3987|共12页
  • 作者

    Cong Luo; Manasa Sadhasivan; Juhee Kim; Virender K. Sharma; Ching-Hua Huang;

  • 作者单位

    School of Civil and Environmental Engineering Georgia Institute of Technology Atlanta Georgia 30332 United States;

    School of Civil and Environmental Engineering Georgia Institute of Technology Atlanta Georgia 30332 United States;

    School of Civil and Environmental Engineering Georgia Institute of Technology Atlanta Georgia 30332 United States;

    Department of Environment and Occupational Health School of Public Health Texas A&M University College Station Texas 77843 United States;

    School of Civil and Environmental Engineering Georgia Institute of Technology Atlanta Georgia 30332 United States;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
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