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【24h】

Mediated Electron Transfer between Fe~Ⅱ Adsorbed onto Hydrous Ferric Oxide and a Working Electrode

机译：吸附在水合氧化铁上的Fe〜Ⅱ与工作电极之间的介导电子转移

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摘要

The redox properties of Fe~Ⅱ adsorbed onto mineral surfaces have been highly studied over recent years due to the wide range of environmental contaminants that react with this species via abiotic processes. In this work the reactivity of Fe~Ⅱ adsorbed onto hydrous ferric oxide (HFO) has been studied using ferrocene (bis-cyclopentadienyl iron(Ⅱ); Fc) derivatives as electron shuttles in cyclic voltammetry (CV) experiments. The observed amplification of the ferrocene oxidation peak in CV is attributed to reaction between the electrochemically generated ferrocenium (Fc~+) ion and adsorbed Fe~Ⅱ species in a catalytic process (EC mechanism). pH dependence studies show that the reaction rate increases with Fe~Ⅱ adsorption and is maintained in the absence of aqueous Fe~(2+), providing strong evidence that the electron transfer process involves the adsorbed species. The rate of reaction between Fc~+ and adsorbed Fe~Ⅱ increases with the redox potential of the ferrocene derivative, as expected, with bimolecular rate constants in the range 10~3- 10~5 M~(-1) s~(-1). The ferrocene-mediated electrochemical method described has considerable promise in the development of a technique for measuring electron-transfer rates in geochemical and environmental systems.
机译：近年来，由于广泛的环境污染物通过非生物过程与该物种发生反应，Fe〜Ⅱ吸附在矿物表面上的氧化还原特性受到了高度研究。在这项工作中，已使用二茂铁（双环戊二烯铁（Ⅱ）； Fc）衍生物作为电子伏打法在循环伏安法（CV）实验中研究了Fe〜Ⅱ吸附在含水三氧化二铁（HFO）上的反应性。在CV中观察到的二茂铁氧化峰的放大归因于在催化过程中（EC机理）电化学生成的二茂铁（Fc〜+）离子与吸附的Fe〜Ⅱ物种之间的反应。 pH依赖性研究表明，反应速率随Fe〜Ⅱ的吸附而增加，并在不存在Fe〜（2+）水溶液的情况下得以维持，这有力地证明了电子转移过程涉及被吸附的物质。如预期的那样，Fc〜+与吸附的Fe〜Ⅱ之间的反应速率随二茂铁衍生物的氧化还原电势的增加而增加，双分子速率常数在10〜3〜10〜5 M〜（-1）s〜（- 1）。所述的二茂铁介导的电化学方法在测量地球化学和环境系统中的电子传输速率的技术的发展中具有很大的希望。

著录项

  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2014年第18期|10835-10842|共8页
  • 作者

    Annaleise R. Klein; Ewen Silvester; Conor F. Hogan;

  • 作者单位

    Department of Environmental Management and Ecology (DEME), La Trobe University, Albury-Wodonga, Victoria 3690, Australia;

    Department of Environmental Management and Ecology (DEME), La Trobe University, Albury-Wodonga, Victoria 3690, Australia;

    Department of Chemistry, La Trobe Institute for Molecular Science, La Trobe University, Victoria 3086, Australia;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 eng
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