Metallothionein-Like Multinuclear Clusters of Mercury(II) and Sulfur in Peat

Kathryn L.Nagy; Alain Manceau; Jarrod D.Gasper; Joseph N. Ryan; George R. Aiken

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Metallothionein-Like Multinuclear Clusters of Mercury(II) and Sulfur in Peat

机译：泥炭中类似于金属硫蛋白的汞和硫的多核簇

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Strong mercury(II)-sulfur (Hg-SR) bonds in natural organic matter, which influence mercury bioavailability, are difficult to characterize. We report evidence for two new Hg-SR structures using X-ray absorption spectroscopy in peats from the Florida Everglades with added Hg. The first, observed at a mole ratio of organic reduced S to Hg (S_(red)/Hg) between 220 and 1140, is a Hg_4S_x type of cluster with each Hg atom bonded to two S atoms at 2.34 A and one S at 2.53 A, and all Hg atoms 4.12 A apart. This model structure matches those of metal-thiolate clusters in metallothioneins, but not those of HgS minerals. The second, with one S atom at 2.34 A and about six C atoms at 2.97 to 3.28 A, occurred at S_(red)/Hg between 0.80 and 4.3 and suggests Hg binding to a thiolated aromatic unit. The multinuclear Hg cluster indicates a strong binding environment to cysteinyl sulfur that might impede methylation. Along with a linear Hg(SR)_2 unit with Hg-S bond lengths of 2.34 A at S_(red)/Hg of about 10 to 20, the new structures support a continuum in Hg-SR binding strength in natural organic matter.

机译：天然有机物中的强汞（II）-硫（Hg-SR）键会影响汞的生物利用度，因此难以表征。我们报告了使用X射线吸收光谱法从佛罗里达大沼泽地的泥炭中添加Hg的两个新的Hg-SR结构的证据。首先观察到的是有机还原S与Hg的摩尔比（S_（red）/ Hg）在220和1140之间，是一种Hg_4S_x类型的簇，每个Hg原子在2.34 A处键合到两个S原子，在2.53处键合一个S A，所有Hg原子相距4.12A。该模型结构与金属硫蛋白中的金属硫醇盐簇匹配，但与HgS矿物质不匹配。第二个在2.34 A处有一个S原子，在2.97至3.28 A处有约六个C原子，发生在S_（red）/ Hg在0.80至4.3之间，表明Hg与硫醇化的芳族单元结合。多核汞簇表明与半胱氨酰硫的强结合环境可能会阻碍甲基化。新的结构与Hg-S键长为2.34 A，S_（red）/ Hg为约10到20的线性Hg（SR）_2单元一起，支持了天然有机物中Hg-SR结合强度的连续性。

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来源
《Environmental Science & Technology》 |2011年第17期|p.7298-7306|共9页
作者
Kathryn L.Nagy; Alain Manceau; Jarrod D.Gasper; Joseph N. Ryan; George R. Aiken;
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作者单位

Department of Earth and Environmental Sdences, MC-186, 845 West Taylor Street, University of Illinois at Chicago, Chicago,Illinois 60607, United States;

ISTerre-Maison des Geosciences, CNRS and Universite J. Fourier, BP 53, 38041 Grenoble Cedex 9, France;

United States Geological Survey, Water Resources Discipline, 3215 Marine Street, Boulder, Colorado 80303, United States Department of Civil, Environmental, and Architectural Engineering, University of Colorado Boulder, 428 UCB, Boulder,Colorado 80309-0428, United States;

ISTerre-Maison des Geosciences, CNRS and Universite J. Fourier, BP 53, 38041 Grenoble Cedex 9, France;

United States Geological Survey, Water Resources Discipline, 3215 Marine Street, Boulder, Colorado 80303, United States;

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收录信息美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
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