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Odd Isotope Deficits in Atmospheric Hg Measured in Lichens

机译：地衣中测得的大气汞中的奇数同位素赤字

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摘要

Redox reactions govern mercury (Hg) concentrations in the atmosphere because fluxes (emissions and deposition), and residence times, are largely controlled by Hg speciation. Recent work on aquatic Hg photoreduction suggested that this reaction produces non-mass dependent fractionation (NMF) and that residual aquatic Hg(II) is characterized by positive △~(199)Hg and △~(201)Hg anomalies. Here, we show that atmospheric Hg accumulated in lichens is characterized by NMF with negative △~(199)Hg and △~(201)Hg values (-0.3 to -1‰), making the atmosphere and the aquatic environment complementary reservoirs regarding photoreduction and NMF of Hg isotopes. Because few other reactions than aquatic Hg photoreduction induce NMF, photochemical reduction appears to be a key pathway in the global Hg cycle. Based on a NMF isotope mass balance, direct anthropogenic emissions may account for only 50 ± 10% of atmospheric Hg deposition in an urban area of NE France. Furthermore, isotopic anomalies found in several polluted soils and sediments strongly suggests that an important part of Hg in these samples was affected by photoreactions and has cycled through the atmosphere before being stored in the geological environment. Thus, mercury isotopic anomalies measured in environmental samples may be used to trace and quantify the contribution of source emissions.
机译：氧化还原反应控制着大气中的汞（Hg）浓度，因为通量（排放和沉积）和停留时间主要受汞形态控制。关于水生汞的光还原的最新研究表明，该反应会产生非质量依赖的分级分离（NMF），残留水生Hg（II）的特征是△〜（199）Hg和△〜（201）Hg异常。在这里，我们表明，地衣中积累的大气Hg的特征在于NMF的△〜（199）Hg和△〜（201）Hg值为负（-0.3至-1‰），使大气和水生环境在光还原方面是互补的储层和汞同位素的NMF。由于除水生汞的光还原以外几乎没有其他反应诱导NMF，因此光化学还原似乎是全球汞循环中的关键途径。基于NMF同位素质量平衡，在法国东北部城市地区，直接的人为排放量可能仅占大气Hg沉积的50±10％。此外，在几种受污染的土壤和沉积物中发现的同位素异常强烈表明，这些样品中的汞的重要部分受到光反应的影响，并在循环到大气中之前被存储在地质环境中。因此，在环境样品中测得的汞同位素异常可用于追踪和量化源排放的贡献。

著录项

  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2009年第15期|5660-5664|共5页
  • 作者

    JEAN CARIGNAN; NICOLAS ESTRADE; JEROEN E. SONKE; OLIVIER F.X. DONARD;

  • 作者单位

    CRPG, Nancy-Universite, CNRS/INSU, 15 rue Notre-Dame-des-Pauvres B.P. 20 F-54501 Vandouvre les Nancy, France;

    CRPG, Nancy-Universite, CNRS/INSU, 15 rue Notre-Dame-des-Pauvres B.P. 20 F-54501 Vandouvre les Nancy, France LCABIE, IPREM UMR CNRS 5254, Universite de Pau et des Pays de l'Adour, Helioparc, F-64053 Pan, France;

    OMP-LMTC UMR CNRS 5563/IRD/Universile de Toulouse, 14 avenue Edouard Belin, 31400 Toulouse, France;

    LCABIE, IPREM UMR CNRS 5254, Universite de Pau et des Pays de l'Adour, Helioparc, F-64053 Pan, France;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
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