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Fe(Ⅱ) Sorption on Hematite: New Insights Based on Spectroscopic Measurements

机译：铁（Ⅱ）在赤铁矿上的吸附：基于光谱测量的新见解

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We collected Moessbauer spectra of ~(57)Fe(Ⅱ) interacting with ~(56)hematite (α-Fe_2O_3) over a range of Fe(Ⅱ) concentrations and pH values to explore whether a sorbed Fe(Ⅱ) species would form. Several models of Fe(Ⅱ) sorption (e.g., surface complexation models) assume that stable, sorbed Fe(Ⅱ) species form on ligand binding sites of Fe(Ⅲ) oxides and other minerals. Model predictions of changes in both speciation and concentration of sorbed Fe(Ⅱ) species are often invoked to explain Fe(?) sorption patterns, as well as rates of contaminant reduction and microbial respiration of Fe(Ⅲ) oxides. Here we demonstrate that, at low Fe(Ⅱ) concentrations, sorbed Fe(Ⅱ) species are transient and quickly undergo interfacial electron transfer with structural Fe(Ⅲ) in hematite. At higher Fe(Ⅱ) concentrations, however, we observe the formation of a stable, sorbed Fe(Ⅱ) phase on hematite that we believe to be the first spectroscopic confirmation for a sorbed Fe(Ⅱ) phase forming on an iron oxide. Low-temperature Mossbauer spectra suggest that the sorbed Fe(Ⅱ) phase contains varying degrees of Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ) interaction and likely contains a mixture of adsorbed Fe(Ⅱ) species and surface precipitated Fe(OH)_2(s). The transition from Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅲ) interfacial electron transfer to formation of a stable, sorbed Fe(Ⅱ) phase coincides with the macroscopically observed change in isotherm slope, as well as the estimated surface site saturation suggesting that the finite capacity for interfacial electron transfer is influenced by surface properties. The spectroscopic demonstration of two distinctly different sorption endpoints, that is an Fe(Ⅲ) coating formed from electron transfer or a stable, sorbed Fe(Ⅱ) phase, challenges us to reconsider our traditional interpretations and modeling of Fe(Ⅱ) sorption behavior (as well as, we would argue, of any other redox active sorbate-sorbent couple).
机译：我们收集了在一定的Fe（Ⅱ）浓度和pH值下〜（57）Fe（Ⅱ）与〜（56）赤铁矿（α-Fe_2O_3）相互作用的Moessbauer光谱，以探讨是否会形成吸附的Fe（Ⅱ）。 Fe（Ⅱ）吸附的几种模型（例如，表面络合模型）假定在氧化物Fe（Ⅲ）和其他矿物的配体结合位点上形成稳定的，吸附的Fe（Ⅱ）。人们经常引用模型预测所吸附的Fe（Ⅱ）的形态和浓度的变化来解释Fe（）的吸附模式，以及Fe（Ⅲ）氧化物的污染物减少率和微生物呼吸速率。在这里，我们证明，在低Fe（Ⅱ）浓度下，吸附的Fe（Ⅱ）物种是瞬态的，并且在赤铁矿中与结构Fe（Ⅲ）迅速发生界面电子转移。然而，在较高的Fe（Ⅱ）浓度下，我们观察到在赤铁矿上形成了稳定的吸附Fe（Ⅱ）相，我们相信这是在氧化铁上形成吸附的Fe（Ⅱ）相的第一个光谱确认。低温Mossbauer光谱表明，吸附的Fe（Ⅱ）相包含不同程度的Fe（Ⅱ）-Fe（Ⅱ）相互作用，并且可能包含吸附的Fe（Ⅱ）种类和表面沉淀的Fe（OH）_2（s）的混合物。 ）。从Fe（Ⅱ）-Fe（Ⅲ）界面电子转移到形成稳定的吸附Fe（Ⅱ）相的过渡与宏观观察到的等温线斜率变化以及估计的表面位饱和相吻合，表明有限容量界面电子转移受表面性质的影响。两种明显不同的吸附终点（通过电子转移形成的Fe（Ⅲ）涂层或稳定的被吸附的Fe（Ⅱ）相）的光谱显示证明了我们重新考虑我们对Fe（Ⅱ）吸附行为的传统解释和建模的挑战（以及我们认为的其他任何氧化还原活性山梨酸酯-吸附剂对。

著录项

  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2007年第2期|p.471-477|共7页
  • 作者

    PHILIP LARESE-CASANOVA; MICHELLE M. SCHERER;

  • 作者单位

    Department of Civil and Environmental Engineering, University of Iowa, 4105 Seamans Center, Iowa City, Iowa 52242-1527;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 eng
  • 中图分类 环境化学;
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