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【24h】

Reactivity of Ferric Oxides toward H_2S at Low pH

机译：低pH下三氧化二铁对H_2S的反应活性

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Goethite (gt), 2-line (28lfh), 6-line ferrihydrite (6lfh), and schwertmannite (shm) were reacted with H_2S under steady-state conditions at pH 2.5-5 using a novel setup that consisted of an electrochemical sulfide generatortransporting H_2S into a suspension of oxides in a fluidized bed-reactor. The reactants were stoichiometrically converted into Fe~(2+) and S°. Sulfate significantly inhibited the rates. Surface area normalized rates increased with pH. They depended on the mineral type following the order gt > 2lfh > 6lfh, contrasting previous observations at circumneutral pH with an inverse order. The rate of shm dissolution was highest probably due to direct reduction of dissolved ferric iron by H_2S. A linear relationship between the observed rate and the surface species of H_2S was derived from a surface complexation approach that allowed for the estimation of intrinsic rate constants k_(intr) for the various oxides (38 min~(-1), 1.4 min~(-1), 0.29 min~(-1) for gt, 2lfh, and 6lfh, respectively). k_(int) decreased with increasing ΔG_f for the reactions and seems to depend on the reduction potential of the solution. From this observation we derived the hypothesis that k_(int) is determined by the flat-band potential of the mineral/solute interface at low pH while being affected by surface interactions at higher pH.
机译：使用由电化学硫化物发生器组成的新型装置，在pH 2.5-5的稳态条件下，将针铁矿（gt），2线（28lfh），6线铁水石（6lfh）和schwertmannite（shm）与H_2S反应H_2S在流化床反应器中转变成氧化物的悬浮液。将反应物化学计量转化为Fe〜（2+）和S°。硫酸盐显着抑制该速率。表面积归一化速率随pH值增加。它们取决于矿物类型，顺序依次为gt> 2lfh> 6lfh，与先前在环境pH下的观察结果相反。 shm溶解速率最高，可能是由于H_2S直接还原了溶解的三价铁。 H_2S的观测速率与表面物种之间的线性关系来自表面络合方法，该方法可以估算各种氧化物的固有速率常数k_（intr）（38 min〜（-1），1.4 min〜（ -1），gt，2lfh和6lfh分别为0.29 min〜（-1））。反应的k_（int）随着ΔG_f的增加而降低，并且似乎取决于溶液的还原电位。从这一观察中，我们得出这样一个假设：k_（int）由低pH下矿物/溶质界面的平带电势决定，而受较高pH下的表面相互作用影响。

著录项

  • 来源
    《Environmental Science & Technology》 |2007年第9期|p.3159-3164|共6页
  • 作者

    STEFAN PEIFFER; WINFRIED GADE;

  • 作者单位

    BayCEER, Department of Hydrology, Universitaet Bayreuth, Universitaetsstrasse 30, D-95440 Bayreuth, Germany;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 eng
  • 中图分类 环境化学;
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