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Untersuchungen zu Struktur und physikalischen Eigenschaften von Oxiden der LaPd_2O_4-Familie

机译：LaPd_2O_4族氧化物的结构和物理性质的研究

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The new mixed valent oxopalladates MPd_2O_4 (M = Pr, Nd, Gd, Y) have been synthesized from the binary oxides in presence of a solid oxygen carrier (KClO_3) by applying hydrostatic pressure (ca. 2 GPa). According to X-ray investigations these oxides crystallize in space groupe I4_1/a (No. 88) and are isotypic to LaPd_2O_4 (PrPd_2O_4: a = 5.8382(2), c = 10.1687(5) A; NdPd_2O_4: a = 5.8419(3), c = 10.1949(6) A; GdPd_2O_4: a = 5.7799(3), c = 10.0677(8) A; YPd_2O_4: a = 5.7359(3), c = 9.9829(8) A). The crystal structure consists of square planar PdO_4 units which are stacked to form columnar arrangements along [100] and [010], respectively. The PdO_4 squares are connected via common corners to a three-dimensional framework. By substitution of Pr~(3+), Nd~(3+), Gd~(3+) and Y~(3+) for lanthanum the Pd-Pd distances decrease and the electrical conductivities increase. The oxopalladates investigated in this work are black, paramagnetic and semiconducting. At ambient pressure they decompose at temperatures above 880 K into elemental palladium and the binary rare earth oxides.%Die neuen gemischtvalenten Oxopalladate MPd_2O_4 (M = Pr, Nd, Gd, Y) entstehen unter hydrostatischem Druck (ca. 2 GPa) in Anwesenheit eines festen Sauerstoffträgers (KClO_3) aus den binären Oxiden. Nach den Einkristallstrukturuntersuchungen bzw. der Rietveld-Verfeinerung an Pulvern kristallisieren die Seltenerdoxopalladate in der tetragonalen Raumgruppe I4_1/a (Nr. 88) und sind isotyp mit LaPd_2O_4 (PrPd_2O_4: a = 5,8382(2), c = 10,1687(5) A; NdPd_2O_4: a = 5,8419(3), c = 10,1949(6) A; GdPd_2O_4: a = 5,7799(3), c = 10,0677(8) A; YPd_2O_4: a = 5,7359(3), c = 9,9829(8) A). Die Kristallstruktur enthält quadratisch planare PdO_4-Einhei- ten, die entlang [100] und [010] gestapelt und über gemeinsame Ecken zu einem dreidimensionalen Gerüst verknüpft sind. Die Substitution von Lanthan durch die "kleineren" Ionen Pr~(3+), Nd~(3+), Gd~(3+) und Y~(3+) führt zu einer Verringerung des Pd-Pd-Abstandes innerhalb der Stapel. Parallel dazu wird eine Zunahme der spezifischen Leitfähigkeit beobachtet. Alle im Rahmen dieser Arbeit untersuchten Oxopalladate zeigen eine für Halbleiter typische Widerstandscharakteristik und sind paramagnetisch. Sie zersetzen sich unter Atmosphärendruck bei Temperaturen oberhalb 880 K zu elementarem Palladium und den binären Seltenerdoxiden.
机译：通过施加静水压力（约2 GPa），在固态氧载体（KClO_3）存在下，由二元氧化物合成了新的混合价氧杂钯酸盐MPd_2O_4（M = Pr，Nd，Gd，Y）。根据X射线研究，这些氧化物在空间群I4_1 / a（第88号）中结晶，与LaPd_2O_4（PrPd_2O_4：a = 5.8382（2），c = 10.1687（5）A; NdPd_2O_4：a = 5.8419（3）同型），c = 10.1949（6）A； GdPd_2O_4：a = 5.7799（3），c = 10.0677（8）A； YPd_2O_4：a = 5.7359（3），c = 9.9829（8）A）。晶体结构由方形的平面PdO_4单元组成，这些单元堆叠形成分别沿[100]和[010]的柱状排列。 PdO_4正方形通过公共角连接到三维框架。通过用Pr〜（3 +），Nd〜（3 +），Gd〜（3+）和Y〜（3+）代替镧，Pd-Pd距离减小，电导率增加。在这项工作中研究的草酸钯是黑色的，顺磁性的和半导体的。在环境压力下，它们在高于880 K的温度下分解成元素钯和二元稀土氧化物。％Die neuen gemischtvalenten Oxopalladate MPd_2O_4（M = Pr，Nd，Gd，Y）溶解于Anwesenheit eines中的加氢精制Druck（ca. 2 GPa）。 festenSauerstoffträgers（KClO_3）bin ren Oxiden。 Nach den Einkristallstrukturuntersuchungenbzw。 Riumtuper der Rietveld-Verfeinerung and Sulderdoxopalladate in der trigonalen Raumgruppe I4_1 / a（Nr。88）和同型同形LaPd_2O_4（PrPd_2O_4：a = 5,8382（2），c = 10,1687（5） a = 5,8419（3），c = 10,1949（6）A; GdPd_2O_4：a = 5,7799（3），c = 10,0677（8）A; YPd_2O_4：a = 5,7359（3） c = 9,9829（8）A）。 Dent Kristallstruktur安装了PdO_4-Einhei平面，然后缠绕了[100]和[010] gestapelt和übergemeinsame Ecken zu einem dreiDimensionenGerüstverknüpftsind。更换von Lanthan durch死于“ kleineren” Ionen Pr〜（3 +），Nd〜（3 +），Gd〜（3+）和Y〜（3+）的Pd-Pd-Abstandes内支架。并行dazu wird eine Zunahme der spezifischenLeitfähigkeitbeobachtet。拉赫曼（Alle im Rahmen）死于不安，而奥索帕拉第（Exopalladate）则是典型的Halbleiter typische Widerstandscharakteristik und sind paramagnetisch。在880℃的Atmosphärendruckbet上的Atmosphärendruck市场，钯和二氧化硒。

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