Ti~(3+)-, V~(2+/3+)-, Cr~(2+/3+)-, Mn~(2+)-, and Fe~(2+)-Substituted MOF-5 and Redox Reactivity in Cr- and Fe-MOF-5

Carl K. Brozek; Mircea Dinca

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【24h】

Ti~(3+)-, V~(2+/3+)-, Cr~(2+/3+)-, Mn~(2+)-, and Fe~(2+)-Substituted MOF-5 and Redox Reactivity in Cr- and Fe-MOF-5

机译：Ti〜（3 +）-，V〜（2 + / 3 +）-，Cr〜（2 + / 3 +）-，Mn〜（2 +）-和Fe〜（2+）取代的MOF-5和Cr-Fe-MOF-5中的氧化还原反应

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The metal nodes in metal-organic frameworks (MOFs) are known to act as Lewis acid catalysts, but few reports have explored their ability to mediate reactions that require electron transfer. The unique chemical environments at the nodes should facilitate unusual redox chemistry, but the difficulty in synthesizing MOFs with metal ions in reduced oxidation states has precluded such studies. Herein, we demonstrate that MZn_3O(O_2C-)_6 dusters from Zn_4O(1,4-benzenedicarboxylate)_3 (MOF-5) serve as hosts for V~(2+) and Ti~(3+) ions and enable the synthesis of the first MOFs containing these reduced early metal ions, which can be accessed from MOF-5 by postsynthetic ion metathesis (PSIM). Additional MOF-5 analogues featuring Cr~(2+), Cr~(3+), Mn~(2+), and Fe~(2+) at the metal nodes can be obtained by similar postsynthetic methods and are reported here for the first time. The inserted metal ions are coordinated within an unusual all-oxygen trigonal ligand field and are accessible to both inner- and outer-sphere oxidants: Cr2*- converts into Cr~(3+)-substituted MOF-5, while Fe~(2+)-MOF-5 activates NO to produce an unusual Fe-nitrosyl complex.

机译：金属有机骨架（MOF）中的金属结点起着路易斯酸催化剂的作用，但是很少有报道探索它们介导需要电子转移的反应的能力。节点处独特的化学环境应促进不同寻常的氧化还原化学反应，但难以以氧化态还原金属离子合成MOF的研究被排除在外。在这里，我们证明了Zn_4O（1,4-苯二甲酸）_3（MOF-5）的MZn_3O（O_2C-）_ 6 dust粉充当V〜（2+）和Ti〜（3+）离子的主体，并能够合成最早的MOF包含这些还原的早期金属离子，可以通过合成后离子复分解（PSIM）从MOF-5访问。可以通过类似的后合成方法获得在金属节点处具有Cr〜（2 +），Cr〜（3 +），Mn〜（2+）和Fe〜（2+）的其他MOF-5类似物，并在此处报道第一次。插入的金属离子在一个不寻常的全氧三角配体场内进行配位，并且可被内和外球氧化剂接触：Cr2 *-转化为Cr〜（3+）取代的MOF-5，而Fe〜（2 +）-MOF-5激活NO，生成异常的Fe-亚硝酰基复合物。

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来源
《Journal of the American Chemical Society》 |2013年第34期|12886-12891|共6页
作者
Carl K. Brozek; Mircea Dinca;
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作者单位

Department of Chemistry, Massachusetts Institute of Technology, 77 Massachusetts Avenue, Cambridge, Massachusetts 02139, United States;

Department of Chemistry, Massachusetts Institute of Technology, 77 Massachusetts Avenue, Cambridge, Massachusetts 02139, United States;

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收录信息美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
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