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【24h】

Kinetic isotopic fractionation of argon and neon during air-water gas transfer

机译：空气-水气传输过程中氩和氖的动力学同位素分馏

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The use of the noble gas isotope ratios ~(22)Ne/~(20)Ne and ~(40)Ar/~(36)Ar as geochemical tracers of environmental conditions (i.e. continental paleotemperatures from groundwater) and processes (i.e. air-sea gas exchange) requires accurate values for kinetic and equilibrium isotopic fractionations (α_k and α_(eq)). Until now, these values have been approximated using different theoretical models. Here we evaluated both the kinetic and equilibrium fractionation factors experimentally by measuring the relative mass transfer rates of the major and secondary isotopes of argon and neon in laboratory experiments at 20 ℃ during exchange across the air-water interface as gas saturations evolved from 0 to 100%. The kinetic isotopic fractionation factors, α_k, for argon (40/36) and neon (22/20) are determined to be 0.9961 ± 0.0001 (ε_k = -3.9 ± 0.1‰) and 0.9931 ± 0.0004 (ε_k = - 6.9 ± 0.4‰), respectively. The kinetic isotopic fractionation factors are much closer in agreement to theoretical values determined by molecular dynamics simulations than to values calculated using the square root of molecular reduced masses. The equilibrium fractionation factor for neon (22/20) at 20 ℃ is determined to be 1.00104 ± 0.00005 (ε_(eq) = 1.04 ± 0.05‰). An argon equilibrium fractionation factor of 1.00107 ± 0.00002 (ε_(eq) = 1.07 ± 0.02‰) determined at 20 ℃ agrees with a linear interpolation of previous measured values at 2 ℃ and 25 ℃ (Nicholson et al., 2010).
机译：将稀有气体同位素比〜（22）Ne /〜（20）Ne和〜（40）Ar /〜（36）Ar用作环境条件（即来自地下水的大陆古温度）和过程（即空气-海上气体交换）需要精确的动力学和平衡同位素分馏值（α_k和α_（eq））。到目前为止，这些值已使用不同的理论模型进行了近似。在这里，我们通过测量在20℃穿过空气-水界面交换时的饱和度从0到100的气体交换过程中，氩和氖的主要和次要同位素的相对传质速率，通过实验评估了动力学和平衡分离因子， ％。氩（40/36）和氖（22/20）的动力学同位素分馏系数α_k被确定为0.9961±0.0001（ε_k= -3.9±0.1‰）和0.9931±0.0004（ε_k=-6.9±0.4‰ ）， 分别。与通过分子动力学模拟确定的理论值相比，动力学同位素分馏因子与使用分子还原质量的平方根计算的值更接近。氖在20℃时的平衡分馏系数（22/20）确定为1.00104±0.00005（ε_（eq）= 1.04±0.05‰）。在20℃下测得的氩气平衡分馏系数为1.00107±0.00002（ε_（eq）= 1.07±0.02‰）与先前在2℃和25℃下的测量值进行线性插值相符（Nicholson et al。，2010）。

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