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Site- and energy-selective slow-electron production through intermolecular Coulombic decay

机译：通过分子间库伦衰变产生位点和能量选择的慢电子产生

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摘要

Irradiation of matter with light tends to electronically excite atoms and molecules, with subsequent relaxation processes determining where the photon energy is ultimately deposited and electrons and ions produced. In weakly bound systems, intermolecular Coulombic decay (ICD) enables very efficient relaxation of electronic excitation through transfer of the excess energy to neighbouring atoms or molecules that then lose an electron and become ionized. Here we propose that the emission site and energy of the electrons released during this process can be controlled by coupling the ICD to a resonant core excitation. We illustrate this concept with ab initio many-body calculations on the argon-krypton model system, where resonant photoabsorption produces an initial or 'parent' excitation of the argon atom, which then triggers a resonant-Auger-ICD cascade that ends with the emission of a slow electron from the krypton atom. Our calculations show that the energy of the emitted electrons depends sensitively on the initial excited state of the argon atom. The incident energy can thus be adjusted both to produce the initial excitation in a chosen atom and to realize an excitation that will result in the emission of ICD electrons with desired energies. These properties of the decay cascade might have consequences for fundamental and applied radiation biology and could be of interest in the development of new spectroscopic techniques.
机译：用光辐照物质倾向于以电子方式激发原子和分子，随后的弛豫过程决定了光子能量最终沉积在何处以及产生电子和离子。在弱结合系统中，分子间库伦衰变（ICD）通过将多余的能量转移到相邻的原子或分子上，从而使电子激发非常有效地弛豫，然后原子或分子失去电子并被电离。在这里，我们建议可以通过将ICD耦合到共振磁芯激发来控制在此过程中释放的电子的发射位置和能量。我们在氩-模型系统上从头开始进行多体计算来说明这个概念，其中共振光吸收产生氩原子的初始或“母体”激发，然后触发共振奥格-ICD级联并最终终止发射来自from原子的慢电子。我们的计算表明，发射电子的能量敏感地取决于氩原子的初始激发态。因此，可以调整入射能量，以在选定的原子中产生初始激发，并实现激发，该激发将导致发出具有所需能量的ICD电子。衰变级联的这些特性可能会对基础辐射生物学和应用辐射生物学产生影响，并且可能在新光谱技术的发展中引起人们的兴趣。

著录项

  • 来源
    《Nature》 |2014年第7485期|661-663|共3页
  • 作者

    Kirili Gokhberg; Premysl Kolorenc; Alexander I. Kuleff; Lorenz S. Cederbaum;

  • 作者单位

    Theoretische Chemie, Physikalisch-Chemisches Institut, Universitaet Heidelberg, Im Neuenheimer Feld 229, 69120 Heidelberg, Germany;

    Institute of Theoretical Physics, Faculty of Mathematics and Physics, Charles University in Prague, V Holesovickach 2, 180 00 Prague, Czech Republic;

    Theoretische Chemie, Physikalisch-Chemisches Institut, Universitaet Heidelberg, Im Neuenheimer Feld 229, 69120 Heidelberg, Germany;

    Theoretische Chemie, Physikalisch-Chemisches Institut, Universitaet Heidelberg, Im Neuenheimer Feld 229, 69120 Heidelberg, Germany;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 eng
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