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Scanning-probe Raman spectroscopy with single-molecule sensitivity

机译：单分子灵敏度的扫描探针拉曼光谱

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In the Comment by Domke and Pettinger [Phys. Rev. B 75, 236401 (2007)] on our study on "Scanning-probe Raman spectroscopy with single-molecule sensitivity" [C. C. Neacsu et al. Phys. Rev. B 73, 193406 (2006)] the authors raise concerns whether our tip-enhanced Raman response is due to carbon clusters as molecular decomposition products of the malachite green molecules used. Their arguments are based on the different spectral characteristics we observe between the tip-enhanced and far-field Raman response. Here, we show the results of systematic control experiments to support the conclusions drawn by Neacsu et al. that all spectral features can be related to malachite green molecules. Comparing Raman spectra for different degrees of near-field enhancement, the absence of spectral changes during bleaching, examining a broad spectral range, and the explicit comparison with Raman signals from carbon impurities validates our original assignment, including the single-molecule response.
机译：在Domke和Pettinger的评论中[Phys。 Rev. B 75，236401（2007）]关于“具有单分子敏感性的扫描探针拉曼光谱”的研究[C. C.Neacsu等。物理Rev. B 73，193406（2006）]作者提出了一个担忧，即我们的尖端拉曼响应是否归因于作为所用孔雀石绿色分子的分子分解产物的碳簇。他们的论据是基于我们在尖端增强和远场拉曼响应之间观察到的不同光谱特征。在这里，我们显示了系统控制实验的结果，以支持Neacsu等人得出的结论。所有的光谱特征都可能与孔雀石绿色分子有关。比较不同程度近场增强的拉曼光谱，在漂白过程中没有光谱变化，检查宽光谱范围以及与来自碳杂质的拉曼信号进行显式比较，可以验证我们的原始任务，包括单分子响应。

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