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【24h】

Artefacts négatifs lors d'un prélèvement par filtration de PM_(2,5) sur un site de fond urbain : désorption et réactivité des Hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP)

机译：在城市背景站点的PM_（2.5）过滤采样期间出现负伪影：多环芳烃（PAHs）的解吸和反应活性

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Un préleveur à bas débit a été mis en place sur un site de fond urbain à Douai permettant l'échantillonnage quasi simultané de particules fines PM_(2,5) sur 12 filtres. Les filtres ont ensuite été artificiellement vieillis au laboratoire durant un temps plus ou moins long à l'aide d'un dispositif expérimental simulant un prélèvement par filtration bas-débit (10 L min-1) mais pour lequel les conditions (température, humidité relative, concentration en gaz polluant) sont contrôlées. Les concentrations mesurées après exposition ont été comparées à celles obtenues pour des filtres n'ayant subi aucune exposition supplémentaire après collecte. La désorption de 10 HAP semi-volatils et non volatils adsorbés sur les particules réelles, et la réactivité vis-à-vis de l'ozone et du dioxyde d'azote de 8 d'entre eux ont été étudiées. Les résultats obtenus ont mis en évidence les artefacts négatifs de prélèvement (conduisant à une sous-estimation des concentrations) liés à ce type de prélèvement, et leur ampleur. Ils montrent également qu'une partie des HAP est piégée au sein de la matrice, et précisent les conditions environnementales pour lesquelles ces artefacts sont minimisés. Les résultats obtenus sont en bon accord avec des expériences similaires menées sur le terrain pour des aérosols urbains.%Filtration is frequently used to sample ambient aerosol with a subsequent solid adsorbent to collect the gas phase. This type of sampling induce artifacts due to long sampling periods (several hours) or large volumes of air sampled. In particular, PAHs associated with the particulate phase may volatilize or react with common pollutants present in ambient air (O3, NO2) leading to an underestimation of their concentrations in the particulate phase (negative artifacts). Fine particles were simultaneously sampled on 12 filters at an urban background site in Douai, France, with a low-volume sampler. Each filter was then artificially aged in a device developed in the laboratory which simulates a low-flow filtration sampling under controlled conditions (temperature, relative humidity, pollutant concentration). A screening study using experimental design showed the influence of ambient temperatures and relative humidities on the concentrations of PAHs with 4 or less aromatic cycles; it also showed those parameters had no effect on heavier PAHs (5-6 rings) in these conditions. Low volatility PAHs do not suffer significant losses during the ageing process while the more volatile ones may exhibit exponential decays as a function of temperature (10-40 °C) and relative humidity (< 5 %-70 %). A threshold effect was observed, suggesting that only a fraction of PAHs present on the surface of the particles is undergoing desorption processes. Losses of paniculate PAHs were also observed during the controlled exposure of filters to ambient concentrations of ozone (~ 30 ppb). This reactivity effect has been investigated in detail over a large concentration range (up to 470 ppb). A similar study regarding the nitrogen dioxide reactivity towards particulate PAHs showed no significant losses for NO2 concentration reaching 50 ppb. In both cases, no significant influence of the matrix was found. PAHs on the surface of the particles seem to be effectively oxidized at relatively short exposure times (a few hours) while molecules present into the matrix are protected from subsequent reactions. Results are in good agreement with similar field studies on urban aerosols.
机译：一个低流量采样器安装在杜埃的一个城市背景站点上，几乎可以同时在12个过滤器上采样PM_（2,5）细颗粒。然后使用实验装置在实验室中将滤膜人工老化更长或更短的时间，该实验设备通过低流量过滤（10 L min-1）模拟采样，但条件（温度，相对湿度） ，控制污染气体的浓度）。将暴露后测得的浓度与收集后未再暴露的滤膜所获得的浓度进行比较。研究了吸附在真实颗粒上的10种半挥发性和非挥发性PAH的解吸，以及其中8种对臭氧和二氧化氮的反应性。获得的结果强调了与这种类型的采样有关的负面采样伪像（导致浓度的低估）及其幅度。他们还表明，部分PAH被困在基质中，并规定了将这些伪像最小化的环境条件。获得的结果与在城市中对气溶胶进行的类似实验非常吻合。％过滤经常用于采样环境气溶胶，随后使用固体吸附剂收集气相。由于长时间的采样（几个小时）或大量的空气采样，这种类型的采样会导致伪影。特别是，与颗粒相相关的PAH可能挥发或与周围空气中的常见污染物（O3，NO2）发生反应，导致低估了它们在颗粒相中的浓度（负伪影）。同时使用小体积采样器在法国杜埃市区背景的12个过滤器上对细颗粒进行采样。然后将每个过滤器在实验室开发的设备中人工老化，该设备可模拟受控条件（温度，相对湿度，污染物浓度）下的低流量过滤采样。使用实验设计进行的筛选研究表明，环境温度和相对湿度对芳香环少于4个的PAHs浓度有影响。它也表明这些参数在这些条件下对较重的PAH（5-6个环）没有影响。低挥发性PAHs在老化过程中不会遭受重大损失，而挥发性更强的PAHs可能会随温度（10-40°C）和相对湿度（<5％-70％）呈指数衰减。观察到阈值效应，表明仅存在于颗粒表面上的一部分PAHs正在经历解吸过程。在将过滤器受控暴露于环境臭氧浓度（〜30 ppb）的过程中，还观察到了颗粒状PAHs的损失。在较大的浓度范围内（高达470 ppb）已详细研究了这种反应性效应。关于二氧化氮对颗粒PAHs的反应性的类似研究表明，NO2浓度达到50 ppb时没有明显损失。在两种情况下，均未发现基质的显着影响。颗粒表面上的PAHs似乎在相对较短的暴露时间（数小时）就被有效地氧化，同时保护了存在于基质中的分子免受后续反应的影响。结果与关于城市气溶胶的类似实地研究非常吻合。

著录项

  • 来源
    《Pollution Atmospherique》 |2011年第212期|p.413-420|共8页
  • 作者

    Giovanni MIRIVEL; Vincent CRENN; Véronique RIFFAULT; Jean-Claude GALLOO; Denis PETITPREZ;

  • 作者单位

    Université Lille Nord de France - F-59000 - Lille - France,École des Mines de Douai - Département Chimie et Environnement - BP 10838 - F-59508 - Douai - France;

    Université Lille Nord de France - F-59000 - Lille - France,École des Mines de Douai - Département Chimie et Environnement - BP 10838 - F-59508 - Douai - France;

    Université Lille Nord de France - F-59000 - Lille - France,École des Mines de Douai - Département Chimie et Environnement - BP 10838 - F-59508 - Douai - France;

    Université Lille Nord de France - F-59000 - Lille - France,École des Mines de Douai - Département Chimie et Environnement - BP 10838 - F-59508 - Douai - France;

    Université Lille Nord de France - F-59000 - Lille - France,Laboratoire de Physico-Chimie des Processus de Combustion et de l'Atmosphère (PC2A) - UMR CNRS 8522 - F-59655 - Villeneuve-d'Ascq - France;

  • 收录信息
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  • 正文语种 fre
  • 中图分类
  • 关键词

    artefacts de prélèvement; vieillissement; chromatographie liquide haute performance; extraction par fluide pressurisé; matière organique particulaire;

    机译：采样伪像;老化;高效液相色谱;加压流体萃取;颗粒有机物;

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