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首页> 外文期刊>Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America >Direct observation of reaction intermediates for a well defined heterogeneous alkene metathesis catalyst
【24h】

Direct observation of reaction intermediates for a well defined heterogeneous alkene metathesis catalyst

机译：直接观察定义明确的多相烯烃复分解催化剂的反应中间体

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Grafting of [W(≡NAr)(=CHtBu)(2,5-Me_2NC_4H_2)_2] on a silica partially dehydroxylated at 700℃ (SiO_(2-(700))) generates the corresponding monosiloxy complex [(≡SiO)W(≡NAr)(=CHtBu)(2,5-Me_2NC_4H_2)] as the major species (≈90%) along with [(≡SiO)W(≡NAr)(CH_2tBu)(2,5-Me_2NC_4H_2)_2], according to mass balance analysis, IR, and NMR studies. This heterogeneous catalyst displays good activity and stability in the metathesis of propene. Very importantly, solid state NMR spectroscopy allows observation of the propagating alkylidene as well as stable metallacyclobutane intermediates. These species have the same reactivity as the initial surface complex [(≡SiO)W(≡NAr)(=CHtBu)(2,5-Me_2NC_4H_2)], which shows that they are the key intermediates of alkene metathesis.
机译：[W（partiallyNAr）（= CHtBu）（2,5-Me_2NC_4H_2）_2]在700℃部分脱羟基的二氧化硅（SiO_（2-（700）））上接枝生成相应的单甲硅烷氧基络合物[（≡SiO）W （≡NAr）（= CHtBu）（2,5-Me_2NC_4H_2）]与[（≡SiO）W（≡NAr）（CH_2tBu）（2,5-Me_2NC_4H_2）_2]为主要种（≈90％），根据质量平衡分析，IR和NMR研究。这种非均相催化剂在丙烯复分解中显示出良好的活性和稳定性。非常重要的是，固态NMR光谱法可以观察到正在传播的亚烷基以及稳定的金属环环丁烷中间体。这些物质具有与初始表面配合物[（≡SiO）W（≡NAr）（= CHtBu）（2,5-Me_2NC_4H_2）]相同的反应性，这表明它们是烯烃复分解的关键中间体。

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