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首页> 外文期刊>Chemistry: A European journal >Electron-rich diferrous-phosphane-thiolates relevant to Fe-only hydrogenase: Is cyanide 'nature's trimethylphosphane'?
【24h】

Electron-rich diferrous-phosphane-thiolates relevant to Fe-only hydrogenase: Is cyanide 'nature's trimethylphosphane'?

机译：富电子的二亚铁膦硫醇盐与仅含铁的氢酶有关：氰化物是否为“自然三甲基膦”？

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The two-step one-pot oxidative decarbonylation of [Fe-2- (S2C2H4)(CO)(4)(PMe3)(2)] (1) with [FeCp2]PF6, followed by addition of phosphane ligands, led to a series of diferrous dithiolato carbonyls 2-6, containing three or four phosphane ligands. In situ measurements indicate efficient formation of 1(2+) as the initial intermediate of the oxidation of 1, even when a deficiency of the oxidant was employed. Subsequent addition of PR, gave rise to [Fe-2(S2C2H4)(mu CO)(CO)(3)(PMe3)(3)](2+) (2) and [Fe-2(S2C2H4)(mu-CO)(CO)(2)(PMe3)(2)(PR3)(2)](2+) (R= Me 3, OMe 4) as principal products. One terminal CO ligand in these complexes was readily substituted by MeCN, and [Fe-2(S2C2H4)(mu-CO)(CO)(2)(PMe3),(MeCN)](2+) (5) and [Fe-2(S2C2H4)(mu-CO)(CO)(PMe3)(4)(MeCN)](2+) (6) were fully characterized. Relevant to the H-red state of the active site of Fe-only hydrogenases, the unsymmetrical derivatives 5 and 6 feature a semibridging CO ligand trans to a labile coordination site.
机译：用[FeCp2] PF6对[Fe-2-（S2C2H4）（CO）（4）（PMe3）（2）]（1）进行两步一锅氧化脱羰，然后添加膦配体，导致二硫代二硫代羰基羰基2-6系列，含有三个或四个膦配体。原位测量表明，即使使用了一种氧化剂，也能有效形成1（2+）作为1氧化的初始中间体。随后加入PR，生成了[Fe-2（S2C2H4）（mu CO）（CO）（3）（PMe3）（3）]（2+）（2）和[Fe-2（S2C2H4）（mu-主要产品为CO）（CO）（2）（PMe3）（2）（PR3）（2）]（2+）（R = Me 3，OMe 4）。这些络合物中的一个末端CO配体很容易被MeCN取代，[Fe-2（S2C2H4）（mu-CO）（CO）（2）（PMe3），（MeCN）]（2+）（5）和[Fe充分表征了-2（S2C2H4）（mu-CO）（CO）（PMe3）（4）（MeCN）]（2+）（6）。与仅铁的氢化酶的活性位点的H-红色状态有关，不对称衍生物5和6的特征是将半桥CO配体反式传递至不稳定的配位点。

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