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首页> 外文期刊>Journal of Organometallic Chemistry >SYNTHESIS, CHARACTERIZATION, REACTIVITY, AND CATALYTIC HYDROGENATION ACTIVITY OF THE HEXANUCLEAR HEXAHYDRIDO CARBONYL CLUSTER COMPOUND [RU-6(MU-H)(6)(MU(3),ETA(2)-AMPY)(2)(CO)(14)] (HAMPY=2-AMINO-6-METHYLPYRIDINE)
【24h】

SYNTHESIS, CHARACTERIZATION, REACTIVITY, AND CATALYTIC HYDROGENATION ACTIVITY OF THE HEXANUCLEAR HEXAHYDRIDO CARBONYL CLUSTER COMPOUND [RU-6(MU-H)(6)(MU(3),ETA(2)-AMPY)(2)(CO)(14)] (HAMPY=2-AMINO-6-METHYLPYRIDINE)

机译：六核六氢羰基簇合物[RU-6（MU-H）（6）（MU（3），ETA（2）-AMPY）（2）（CO）（14）的合成，表征，反应性和催化加氢活性）]（HAMPY = 2-AMINO-6-METHYLPYRIDINE）

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The reaction of the 48-electron complex [Ru-3(mu-H)(mu(3),eta(2)-ampy)(CO)(9)] (1) (Hampy = 2-amino-6-methylpyridine) with molecular hydrogen (1 atm, toluene, 110 degrees C) gives the 92-electron hexanuclear hexahydrido derivative [Ru-6(mu-H)(6)(mu(3),eta(2)-ampy)(2)(CO)(14)] (2). This hexanuclear compound regenerates complex 1 when exposed to carbon monoxide. However, it undergoes CO substitution instead of ligand addition when treated with PR(3) to give [Ru-6(mu-H)(6)(mu(3),eta(2)-ampy)(2)(PR(3))(2)(CO)(12)] (R=4-tolyl (3a) or Ph (3b)). The X-ray diffraction structure of 3a indicates that it consists of two trinuclear fragments connected to each other through two bridging hydrides, and two weak metal-metal bonds. NMR experiments (H-1, C-13, homonuclear H-1 NOE, and heteronuclear indirect C-13-H-1 correlations) indicate that 2 is isostructural with 3a. Complex 2 is an efficient catalyst precursor for the homogeneous hydrogenation of unsaturated organic molecules. A kinetic analysis of the hydrogenation of diphenylacetylene under very mild conditions (T = 323 K, P(H-2) < 1 atm) has shown that the reaction is first-order in the concentration of 2, first-order in hydrogen pressure and zero-order in substrate concentration, suggesting that the active catalytic species are hexanuclear. [References: 45]
机译：48电子络合物[Ru-3（mu-H）（mu（3），eta（2）-ampy）（CO）（9）]（1）的反应（Hampy = 2-amino-6-methylpyridine ）与分子氢（1 atm，甲苯，110摄氏度）得到92电子六核六氢衍生物[Ru-6（mu-H）（6）（mu（3），eta（2）-ampy）（2） （CO）（14）]（2）。当暴露于一氧化碳时，该六核化合物可再生配合物1。但是，当用PR（3）处理时，它会发生CO取代而不是配体添加，从而产生[Ru-6（mu-H）（6）（mu（3），eta（2）-ampy）（2）（PR（ 3））（2）（CO）（12）]（R = 4-甲苯基（3a）或Ph（3b））。 3a的X射线衍射结构表明，它由两个通过两个桥联氢化物和两个弱金属-金属键相互连接的三核碎片组成。 NMR实验（H-1，C-13，同核H-1 NOE和异核间接C-13-H-1相关性）表明2与3a是同构的。络合物2是用于不饱和有机分子的均相氢化的有效催化剂前体。在非常温和的条件下（T = 323 K，P（H-2）<1 atm）对二苯乙炔进行氢化反应的动力学分析表明，该反应在浓度为2，氢压和底物浓度为零阶，表明活性催化物质为六核。 [参考：45]

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