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【24h】

Tunable Trimers: Using Temperature and Pressure to Control Luminescent Emission in Gold(I) Pyrazolate-Based Trimers

机译：可调三聚物：使用温度和压力控制基于吡咯烷酸金（I）的三聚物的发光

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A systematic investigation into the relationship between the solid-state luminescence and the intermolecular Au ... Au interactions in a series of pyrazolate-based gold(I) trimers; tris(mu(2)-pyrazolato-N, N')-tri-gold(I) (1), tris(mu(2)-3,4,5-trimethylpyrazolato- N, N')-tri-gold(I) (2), tris(mu(2)-3-methyl-5phenylpyrazolato- N, N')-tri-gold(I) (3) and tris(mu(2)-3,5-diphenylpyrazolato- N, N')-tri-gold(I) (4) has been carried out using variable temperature and high pressure X-ray crystallography, solid-state emission spectroscopy, Raman spectroscopy and computational techniques. Single-crystal X-ray studies show that there is a significant reduction in the intertrimer Au ... Au distances both with decreasing temperature and increasing pressure. In the four complexes, the reduction in tempera-ture from 293 to 100 K is accompanied by a reduction in the shortest intermolecular Au ... Au contacts of between 0.04 and 0.08 angstrom. The solid-state luminescent emission spectra of 1 and 2 display a red shift with decreasing temperature or increasing pressure. Compound 3 does not emit under ambient conditions but displays increasingly red-shifted luminescence upon cooling or compression. Compound 4 remains emissionless, consistent with the absence of intermolecular Au ... Au interactions. The largest pressure induced shift in emission is observed in 2 with a red shift of approximately 630 cm(-1) per GPa between ambient and 3.80 GPa. The shifts in all the complexes can be correlated with changes in Au ... Au distance observed by diffraction.
机译：系统研究固态发光和一系列吡唑盐基金（I）三聚体之间的分子间Au.Au相互作用之间的关系; tris（mu（2）-pyrazolato-N，N'）-三金（I）（1），tris（mu（2）-3,4,5-trimethylpyrazolato- N，N'）-tri-gold（ I）（2），三（mu（2）-3-甲基-5苯基吡唑并-N，N'）-三金（I）（3）和三（mu（2）-3,5-二苯基吡唑并-N， N'）-三金（I）（4）已使用可变温度和高压X射线晶体学，固态发射光谱，拉曼光谱和计算技术进行了研究。单晶X射线研究表明，随着温度的降低和压力的增加，三聚体间Au ... Au的距离显着减少。在这四个络合物中，温度从293降低到100 K伴随着最短的分子间Au ... Au接触降低了0.04至0.08埃。 1和2的固态发光发射光谱随温度降低或压力升高显示红移。化合物3在环境条件下不发光，但在冷却或压缩时显示出越来越红移的发光。化合物4保持无发射，这与不存在分子间的Au ... Au相互作用一致。在2中观察到最大的压力诱导的发射位移，在环境和3.80 GPa之间每GPa大约有630 cm（-1）的红色位移。所有络合物的位移都可以与通过衍射观察到的Au ... Au距离的变化相关。

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