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首页> 外文期刊>The journal of physical chemistry, C. Nanomaterials and interfaces >Doping Silver Increases the Au-38(SR)(24) Cluster Surface Flexibility
【24h】

Doping Silver Increases the Au-38(SR)(24) Cluster Surface Flexibility

机译：掺杂银可提高Au-38（SR）（24）簇表面的灵活性

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Multiple Ag atoms were doped inside Au-38(SCH2CH2Ph)(24) nanoclusters using the metal exchange method for the first time for the synthesis of AgxAu38-x(SCH2CH2Ph)(24). MALDI-TOF mass spectrometry revealed the time dependence of the synthesis. Cluster species with different numbers of Ag atoms (different x values) migrate differently on a chromatography (HPLC) column, which allows one to isolate cluster samples with a narrowed distribution of exchanged metal atoms. The enantiomers of selected AgxAu38-x(SCH2CH2Ph)(24) samples (average x = 6.5 and 7.9) have been separated by HPLC. Doping changes the electronic structure, as is evidenced by the significantly different CD spectra. UV-vis spectra of the doped sample also show diminished features. The temperature required for complete racemization follows Au-38 > AgxAu38-x (x = 6.5) > AgxAu38-x (x = 7.9). To our surprise, the racemization of AgxAu38-x(SCH2CH2Ph)(24) (x = 7.9) occurred even at 20 degrees C. Racemization involves a rearrangement of the staple motifs at the cluster surface. The results therefore show an increased flexibility of the cluster with increasing silver content. The weaker Ag-S bonds compared to Au-S are proposed to be at the origin of this observation. The experimentally determined activation energy for the racemization is ca. 21.5 kcal/mol (x = 6.5) and 19.5 kcal/mol (x = 7.9), compared to 29.5 kcal/mol for Au-38(SCH2CH2Ph)(24), suggesting no complete metal-S bond breaking in the process.
机译：首次使用金属交换方法将多个Ag原子掺杂在Au-38（SCH2CH2Ph）（24）纳米团簇中，以合成AgxAu38-x（SCH2CH2Ph）（24）。 MALDI-TOF质谱揭示了合成的时间依赖性。 Ag原子数不同（x值不同）的簇物质在色谱（HPLC）色谱柱上的迁移方式不同，这使人们可以分离出交换金属原子分布较窄的簇样品。所选AgxAu38-x（SCH2CH2Ph）（24）样品（平均x分别为6.5和7.9）的对映体已通过HPLC分离。掺杂改变了电子结构，这由明显不同的CD光谱所证明。掺杂样品的紫外可见光谱也显示出减弱的特征。完全消旋所需的温度遵循Au-38> AgxAu38-x（x = 6.5）> AgxAu38-x（x = 7.9）。令我们惊讶的是，甚至在20摄氏度时，AgxAu38-x（SCH2CH2Ph）（24）（x = 7.9）的消旋作用也发生了。消旋作用涉及到簇表面钉书钉基序的重新排列。因此，结果表明，随着银含量的增加，簇的柔韧性增加。有人提出，与Au-S相比，较弱的Ag-S键是这种观察的起源。外消旋的实验确定的活化能为。 21.5 kcal / mol（x = 6.5）和19.5 kcal / mol（x = 7.9），而Au-38（SCH2CH2Ph）（24）为29.5 kcal / mol（2），表明该过程中没有完全的金属S键断裂。

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