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【24h】

Binary lanthanide(III)itrate and ternary lanthanide(III)itrate/chloride complexes in an ionic liquid containing water: optical absorption and luminescence studies

机译：含有水的离子液体中的二元镧系元素（III）/硝酸盐和三元镧系元素（III）/硝酸盐/氯化物络合物：光吸收和发光研究

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The formation of binary Ln(III)itrate and ternary Ln(III)itrate/chloride complexes in a water-saturated ionic liquid, 1-butyl-3-methyl imidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (denoted BumimTf(2)N), was investigated by absorption spectrophotometry and luminescence spectroscopy. Four successive binary complexes, Nd(NO3)(2+), Nd(NO3)(2)(+), Nd(NO3)(3), and Nd(NO3)(4)(-), were identified, and their stability constants in water-saturated BumimTf(2)N are several orders of magnitude higher than those in aqueous solutions, but much lower than those observed in dry BumimTf(2)N. The complexation of lanthanides with nitrate in wet BumimTf(2)N proceeds via the replacement of water molecules by bidentate nitrate anions from the inner solvation spheres of Ln(3+) cations. In the absence of nitrate, the precipitation of Ln(III)/chloride complex(es) occurs at low ratios of C-Cl/C-Ln (< 6) in BumimTf(2)N, which precludes the determination of stability constants of binary Ln(III)/chloride complexes by spectrophotometry or luminescence spectroscopy. However, using a competition approach, the formation of two ternary complexes, Ln(NO3)(3)Cl-2(2-) and Ln(NO3)(2)Cl-4(3-), has been observed and their stability constants in wet BumimTf(2)N were determined. Data indicate that both nitrate and chloride are stronger ligands than water for lanthanides in BumimTf(2)N.
机译：在水饱和离子液体1-丁基-3-甲基咪唑双（三氟甲磺酰基）酰亚胺（表示为BumimTf（2）N）中形成二元Ln（III）/硝酸盐和三元Ln（III）/硝酸盐/氯化物络合物通过吸收分光光度法和发光光谱法进行了研究。鉴定了四个连续的二元络合物Nd（NO3）（2 +），Nd（NO3）（2）（+），Nd（NO3）（3）和Nd（NO3）（4）（-），及其在水饱和的BumimTf（2）N中，稳定常数比水溶液中的稳定常数高几个数量级，但比在干燥的BumimTf（2）N中观察到的稳定常数低得多。镧系元素与硝酸盐在湿的BumimTf（2）N中的络合通过Ln（3+）阳离子内部溶剂化球体中的双齿硝酸盐阴离子取代水分子而进行。在不存在硝酸盐的情况下，在BumimTf（2）N中C-Cl / C-Ln（<6）的比率低时，会发生Ln（III）/氯化物络合物的沉淀，这使得无法确定分光光度法或发光光谱法测定二元Ln（III）/氯化物络合物。但是，使用竞争方法，观察到两个三元复合物Ln（NO3）（3）Cl-2（2-）和Ln（NO3）（2）Cl-4（3-）的形成及其稳定性确定湿BumimTf（2）N中的常数。数据表明，对于BumimTf（2）N中的镧系元素，硝酸盐和氯化物都是比水更强的配体。

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