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Assembly of [Tp*WS3Cu2]-Supported Coordination Polymers from Linkers with a Unique mu-Pyridyl Bridging Mode and Their Enhanced Third-Order Nonlinear Optical Performances

机译：[Tp * WS3Cu2]-支持的配位聚合物从具有独特的mu-吡啶基桥联模式的连接子组装而成，并增强了其三阶非线性光学性能

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We have prepared a family of [WS3Cu2]-based coordination polymers with a rare mu-N type coordination by a simple one-pot assembly of [Et4N] [Tp*WS3] (1) with CuCN in the presence of pyridine (py), 4,4'-bipyridine (bipy), 1,2-bis(4-pyridyl)ethane (bpea), and 2,4,6-tri(4-pyridyl)-1,3,5-triazine (tpt) at room temperature. The resulting coordination polymers [Tp*WS3Cu2(CN)(mu-py)](2)center dot py (2 center dot py), [Tp*WS3Cu2(CN)(2)Cu(mu-py)(2)](2)center dot 3py (3 center dot 3py), [Et4N][{Tp*WS3(CuCN)(2)Cu}(2)(CN)-(mu(4)-bipy)] (4), [Tp*WS3Cu2(CN) (mu(4)-bpea)(0.5)](2)center dot CH2Cl2 (5 center dot CH2Cl2), and [Tp*WS3Cu2(CN)(mu(6)-tpt)(1/3)](2) (6) share a butterfly-shaped [Tp*WS3Cu2] motif with sizable concave to accommodate pyridyl ligands. The approximate mirror symmetry of the motif also induces the orthogonal coalignment of the pyridyl ligands, reinforcing a unique mu-type association with the Cu centers of the cluster skeleton. Such a coordination mode, though scarce in general coordination chemistry, is universal in our series with good ligand tolerance including ligand size and symmetry. In addition, each butterfly-shaped [Tp*WS3Cu2] motif is linked by CN (2), Cu(CN)(2) (3), Cu-2(CN)(5)/mu(4)-bipy (4), CN/mu(4)-bpea (5), and CN/mu(6)-tpt (6) to yield diverse polydimensional structures showing one-dimensional zigzag chains (2 and 3), two-dimensional networks (4 and 5), and a three-dimensional net (6). The third-order nonlinear optical (NLO) property of 2-6 in DMF measured using a Z-scan technique at 532 nm demonstrated that 2-6 have a reverse saturable absorption and self-focusing effects with the hyperpolarizability gamma values in the range of 6.32 X 10(-30) esu to 9.82 X 10(-30) esu. Such values are remarkably larger than that of their precursor complex 1 (1.07 X 10(-32) esu). The results provide an interesting insight into how the mu-type coordination mode of N-donor ligands affects the self-assembly of the [Tp*WS3Cu2]-supported coordination polymers and their structural topologies, as well as their third-order NLO performances.
机译：我们通过在吡啶（py）存在下，通过简单的一锅式组装[Et4N] [Tp * WS3]（1）与CuCN，制备了具有罕见的mu-N型配位的基于[WS3Cu2]的配位聚合物家族。 ，4,4'-联吡啶（bipy），1,2-双（4-吡啶基）乙烷（bpea）和2,4,6-三（4-吡啶基）-1,3,5-三嗪（tpt）在室温下。所得配位聚合物[Tp * WS3Cu2（CN）（mu-py）]（2）中心点py（2中心点py），[Tp * WS3Cu2（CN）（2）Cu（mu-py）（2）] （2）中心点3py（3个中心点3py），[Et4N] [{Tp * WS3（CuCN）（2）Cu}（2）（CN）-（mu（4）-bipy）]（4），[ Tp * WS3Cu2（CN）（mu（4）-豌豆）（0.5）]（2）中心点CH2Cl2（5个中心点CH2Cl2）和[Tp * WS3Cu2（CN）（mu（6）-tpt）（1 / 3）] [2]（6）共享一个蝴蝶形[Tp * WS3Cu2]图案，该图案带有较大的凹面以容纳吡啶基配体。基序的近似镜像对称性还诱导了吡啶基配体的正交共排列，从而增强了与簇骨架的Cu中心的独特mu型结合。这种配位模式尽管在一般配位化学中很少，但是在我们的系列中是普遍存在的，具有良好的配体耐受性，包括配体尺寸和对称性。此外，每个蝴蝶形[Tp * WS3Cu2]主题都通过CN（2），Cu（CN）（2）（3），Cu-2（CN）（5）/ mu（4）-bipy（4 ），CN / mu（4）-豌豆（5）和CN / mu（6）-tpt（6）来产生显示一维之字形链（2和3），二维网络（4和5）和三维网（6）。使用Z扫描技术在532 nm处测得的DMF中2-6的三阶非线性光学（NLO）特性表明，2-6具有反向饱和吸收和自聚焦效应，超极化率γ值在范围内。 6.32 X 10（-30）esu到9.82 X 10（-30）esu。这样的值明显大于其前体配合物1的值（1.07 X 10（-32）esu）。结果为N供体配体的mu型配位模式如何影响[Tp * WS3Cu2]支撑的配位聚合物的自组装及其结构拓扑以及三阶NLO性能提供了有趣的见解。

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