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【24h】

Supramolecular Chemistry of Some Metal Acetylacetonates with Auxiliary Pyridyl Sites

机译：一些金属乙酰丙酮的超分子化学与辅助吡啶基位点

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Hetero-bifunctional ligands can pave the way for elaborate metallo-supramolecular systems and are also useful for combining metal ligand bonding with other types of noncovalent interactions. We synthesized two new pyridylacetyl-acetonate ligands, 3-(4-(pyridin-4-yl)phenyl)-pentane2,4-dione (L1) and 3-(4-(pyridin-4-ylethynyl)phenyl)pentane-2,4-dione (L2), and explored their metal binding ability with selected di- and trivalent transition metal ions. As expected, the acetylacetonate ligation with metal dications remains consistent among four structures, [Cu(L1)(2)-(MeOH)(2)](n), [Co(L-2)(2)](n), [Cu(L2)(2)(MeOH)(2)], and [Zn-(L2)(2)(MeOH)(2)]; the metal is four-coordinate and resides in a square planar environment. Differences in the overall architectures arise basically from the role played by the terminal heterocycle (i.e., the pyridyl group). In [Cu(L1)(2)(MeOH)(2)](n) and [Co(L2)(2)](n), the heterocyclic end directly binds to the metal (through vacant axial positions), thereby producing coordination networks. In [Cu(L2)(2)(MeOH)(2)] and [Zn(L2)(2)(MeOH)(2)], metal-methanol coordination and intermolecular O-H(methanol)center dot center dot center dot N(pyridine) hydrogen-bond interactions work in concert to weave those bis-acetylacetonate complexes into ribbon-like supramolecular polymeric arrays. Somewhat surprisingly, the only tris-chelated acetylacetonate complex characterized in this study, [Fe(L2)(3)], essentially exists as discrete dimeric aggregates.
机译：杂双官能配体可以为精心制备金属 - 超分子系统铺平道路，并且还可用于将金属配体与其他类型的非共价相互作用组合。我们合成了两种新的吡啶基乙酰基 - 丙烯酸酯配体，3-（4-（吡啶-4-基）苯基） - 戊烷2,4-二酮（L1）和3-（4-（吡啶-4-氯乙炔基）苯基）戊烷-2 ，4-二酮（L2），并探讨了它们的金属结合能力，具有选定的二级和三价过渡金属离子。如所预期的，用金属浸渍的乙酰丙酮酸盐连接在四个结构中保持一致，[Cu（L1）（2） - （MeOH） - （2）]（N），[Co（L-2）（2）]（n）， [Cu（L2）（2）（MeOH）（2）]和[Zn-（L2）（2）（MeOH）（2）];金属是四个坐标并驻留在方形平面环境中。整体架构的差异基本来自末端杂环（即吡啶基）所扮演的作用。在[Cu（L1）（2）（MeOH）（2）（2）]（N）和[CO（L2）（2）]（N）中，杂环端直接与金属（通过空气轴向位置）结合，从而产生协调网络。在[Cu（L2）（2）（MeOH）（2）]和[Zn（L2）（2）（MeOH）（2）（2）），金属 - 甲醇配位和分子间OH（甲醇）中心点中心点中心点N. （吡啶）氢键相互作用在音乐会中与那些双乙酰丙酮配合物一起编织成带状的超分子聚合物阵列。有些令人惊讶的是，本研究中唯一特征的Tris螯合乙酰丙酮络合物[Fe（L2）（3）]基本上存在于离散的二​​聚体聚集体。

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