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首页> 外文期刊>Zeitschrift fur Anorganische und Allgemeine Chemie >Electrochemical CO_2 and Proton Reduction by a Co(dithiacyclam) Complex
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Electrochemical CO_2 and Proton Reduction by a Co(dithiacyclam) Complex

机译：通过CO（DITHIACCLAM）复合物电化学CO_2和质子还原

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While [Ni(cyclam)]~(2+) and [Ni(dithiacyclam)]~(2+) complexes were shown to be potent electrocatalysts for the CO_2 conversion, their respective Co complexes hitherto received only little attention. Herein, we report on the Co~(II) complexes of the cyclam and dithiacyclam platform, describe their synthesis and reveal their rich solvent dependent coordination chemistry. We show that sulfur implementation into the cyclam moiety leads to a switch from a low spin Co~(II) complex in [Co(cyclam)]~(2+) to a high spin form in [Co(dithiacyclam)]~(2+). Notably, while both complexes are capable to perform the reduction of CO_2 to CO, H_2 formation is generally preferred. Along this line, the complexes were shown to enable proton reduction from acetic acid. However, in comparison to [Co(cyclam)]~(2+), the altered electronics make [Co(dithiacyclam)]~(2+) complexes prone to deposit on the glassy carbon working electrode over time leading to an overall low faradaic efficiency for the reduction of protons or CO_2.
机译：虽然[Ni（环己基丙烯酰胺）]~（2+）和[Ni（二硫环己基丙烯酰胺）]~（2+）配合物被证明是CO2转化的有效电催化剂，但它们各自的配合物迄今为止只受到很少的关注。在本文中，我们报道了环胺和二硫环胺平台的Co~（II）配合物，描述了它们的合成，揭示了它们丰富的溶剂依赖性配位化学。我们发现硫进入环胺部分导致[Co（环胺）]~（2+）中的低自旋Co~（II）络合物转变为[Co（二硫环胺）]~（2+）中的高自旋形式。值得注意的是，虽然这两种配合物都能够将CO_2还原为CO，但通常首选生成H_2。沿着这条路线，这些配合物被证明能够使醋酸中的质子还原。然而，与[Co（cyclam）]~（2+）相比，改变后的电子学使[Co（dithiacyclam）]~（2+）络合物随着时间的推移容易沉积在玻碳工作电极上，从而导致质子或CO2还原的法拉第效率总体较低。

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