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【24h】

Coordination Polymers from 2-Chloroterephthalate Linkers: Synthesis, Structural Diversity, and Catalytic CO2 Fixation

机译：来自2-氯对苯二甲酸酯的连接聚合物：合成，结构多样性和催化二氧化碳固定

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In contrast to the broad use of terephthalic acid as a building block for generating metal-organic architectures, functionalized terephthalate ligands remain significantly less investigated. In the present study, 2-chloroterephthalic acid (CltaH(2)) was used as an unexplored linker for assembling a new series of metal(II) coordination polymers (CPs) formulated as {[Cu-2(mu-Clta)(mu(4)-Clta)(bipy)(2)]center dot 2H(2)O}(n) (1), {[Cu-2(mu-Clta)(mu(4)-Clta)(phen)(2)]center dot 2H(2)O}(n) (2), [Co-3(mu(4)-Clta)(3)(phen)(2)](n) (3), {[Zn-4(mu(3)-Clta)(2)(mu(4)-Clta)(mu(3)-OH)(2)(phen)(2)]center dot 2H(2)O}(n) (4), {[Cd(mu(3)-Clta)(phen)]center dot H2O}(n) (5), [Co-2( mu-Clta)(mu(4)-Clta)(mu-bpa)(2)](n) (6), [Zn-2(mu(4)-Clta)(mu(4)-biim)](n) (7), and [Cd(mu-Clta)(H(2)biim)(2)](n) (8). These compounds were prepared hydrothermally from the respective metal(II) chlorides, CltaH(2), and different N-donor supporting ligands acting as mediators of crystallization (i.e., bipy, 2,2'-bipyridine; phen, 1,10-phenanthroline; bpa, bis(4-pyridyl)amine; H(2)biim, 2,2'-biimidazole). The structures of the coordination polymers 1-8 range from one-dimensional chains (5 and 8) and two-dimensional layers (1-3) to three-dimensional (3D) frameworks (4, 6, and 7); the latter also include 3D + 3D interpenetrated examples (4, 6). Apart from different dimensionalities, the compounds also feature distinct topologies, namely, 3,4L13 in 1 and 2, 3,4,6L12 in 3, pcu in 4, SP 1-periodic net (4,4)(0,2) in 5, sqc65 in 6, 2C1 in 8, and a new kir1 topology in 7. Given the similarity of the reaction conditions, the obtained wide diversity of structures is primarily determined by the type of metal(II) node and/or crystallization mediator. All the CPs were also screened as heterogeneous catalysts in a model CO2 fixation reaction, namely, in the coupling of epoxide (epichlorohydrin) with carbon dioxide, under atmospheric pressure, and in the absence of added solvent, to produce the corresponding cyclic carbonate.
机译：与广泛使用对苯二甲酸作为生成金属-有机结构的积木相比，功能化对苯二甲酸配体的研究仍然少得多。在本研究中，2-氯对苯二甲酸（CltaH（2））被用作一种未经探索的连接剂，用于组装一系列新的金属（II）配位聚合物（CP），其配方为{[Cu-2（mu-Clta）（mu（4）-Clta）（bipy）（2）]中心点2H（2）O}（n）（1），{[Cu-2（mu Clta）（mu（4）-Clta）（phen）（2）]中心点2H（2）O}（n）（2），[Co-3（mu 4）-Clta）（phen）（3）]，{[Zn-4（mu（3）-Clta）（2）（mu（4）-Clta）（mu（3）-OH）（2）（phen）（2）]中心点2H（2）O}（n）（4），{[Cd（mu（3）-Clta（phen）]中心点H2O}（n）（5），[Co-2（mu-Clta）（mu（4）-Clta）（mu-bpa）（2）]（n）（6），[Zn-2（mu（4）-Clta）（mu-biim）]（n）（7）和[Cd（mu Clta）（H（2）-biim）（8）。这些化合物由相应的金属（II）氯化物CltaH（2）和作为结晶介质的不同N-施主支持配体（即，联吡啶，2,2'-联吡啶；菲，1,10-菲罗啉；bpa，双（4-吡啶基）胺；H（2）biim，2,2'-联咪唑）。配位聚合物1-8的结构范围从一维链（5和8）和二维层（1-3）到三维（3D）框架（4、6和7）；后者还包括3D+3D互穿示例（4,6）。除了不同的维度，这些化合物还具有不同的拓扑结构，即3,4L13 in 1和2，3,4,6L12 in 3，pcu in 4，SP 1-周期网络（4,4）（0,2）in 5，sqc65 in 6，2C1 in 8，以及新的kir1拓扑in 7。考虑到反应条件的相似性，获得的广泛结构多样性主要取决于金属（II）节点和/或结晶介质的类型。在CO2固定反应模型中，所有CPs也被筛选为多相催化剂，即在大气压力下，在没有添加溶剂的情况下，将环氧化合物（环氧氯丙烷）与二氧化碳偶联，生成相应的环状碳酸盐。

著录项

  • 来源
    《Crystal growth & design》 |2021年第5期|共13页
  • 作者

    Gu Jinzhong; Wan Shimao; Cheng Xiaoyan; Kirillova Marina V; Kirillov Alexander M.;

  • 作者单位

    Lanzhou Univ State Key Lab Appl Organ Chem Key Lab Nonferrous Met Chem &

    Resources Utilizat Lanzhou 730000 Peoples R China;

    Lanzhou Univ State Key Lab Appl Organ Chem Key Lab Nonferrous Met Chem &

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    Univ Lisbon Ctr Quim Estrutural Inst Super Tecn P-1049001 Lisbon Portugal;

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  • 正文语种 eng
  • 中图分类 晶体学;
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