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首页> 外文期刊>Catalysis science & technology >CO oxidation on single and multilayer Pd oxides on Pd(111): mechanistic insights from RAIRS
【24h】

CO oxidation on single and multilayer Pd oxides on Pd(111): mechanistic insights from RAIRS

机译：PD上的单层和多层PD氧化物上的CO氧化（111）：从rairs的机械见解

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We investigated the oxidation of CO on the Pd5O4 surface oxide and a multilayer PdO(101) film on Pd(111) using direct, isothermal rate measurements, reflection absorption infrared spectroscopy (RAIRS) and density functional theory calculations. Our results show that the PdO(101) film is intrinsically more reactive than the surface oxide toward CO oxidation, and that the reaction kinetics occurs autocatalytically on both oxides, with the rate of CO2 production increasing as the oxides are reduced. The RAIRS measurements reveal that self-accelerating reaction kinetics occurs on PdO(101) because oxide reduction generates both oxygen vacancies within PdO(101) domains as well as Pd(111) domains. These reduced structures bind CO more strongly than the pristine PdO(101) surface, causing the CO surface concentration and thus the reaction rate to increase as the oxide is progressively reduced by reaction. In contrast, we find that reduction of the surface oxide generates only Pd(111) domains which bind CO strongly and sustain reaction.
机译：我们使用直接的，等温速率测量值，反射吸收红外光谱（RAIRS）和密度功能理论计算研究了PD5O4表面氧化物和PD（111）上的多层PDO（101）膜的氧化。我们的结果表明，PDO（101）膜本质上比表面氧化物对CO氧化的反应性更高，并且反应动力学在两种氧化物上都发生自催化，并且随着氧化物的降低，CO2产生的速率增加。扎带的测量结果表明，自动反应动力学发生在PDO上（101），因为还原氧化物还会在PDO（101）域以及PD（111）域内产生两个氧空位。这些还原的结构比原始PDO（101）表面更强烈地结合CO，从而导致CO表面浓度，因此随着氧化物通过反应逐渐减少的氧化物而增加。相反，我们发现表面氧化物的还原仅产生PD（111）结构域，这些域强烈结合并维持反应。

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