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A mechanistic study into the effect of acetic acid on methanol synthesis

机译：乙酸对甲醇合成的作用的机械研究

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The effect of the presence of higher oxygenates on the synthesis of methanol over an unmodified commercial Cu/ZnO/Al2O3 catalyst operating under realistic industrial conditions (523 K, 50 barg) was investigated using acetic acid as a suitable probe molecule. On addition of 1 mol% acetic acid the methanol yield decreased by 36%. The acetic acid was totally converted to a range of products namely, ethanol, methyl acetate, carbon monoxide and carbon dioxide. Use of d4-acetic acid revealed no kinetic isotope effect in the formation of any product. However a range of CX3CH2OH species were formed including CD3CH2OH, CDH2CH2OH and CH3CH2OH revealing H/D exchange in the methyl fragment. Using [l-~(13)C]-acetic acid and [2-~(13)C]-acetic acid it could be shown that the production of CO/CO2 from the adsorbed acetate was through decarboxylation. The residual adsorbed methyl fragment decomposed to give carbon, which was re-oxidised with adsorbed oxygen.
机译：使用乙酸作为合适的探针分子研究了较高的氧化剂对在逼真的工业条件下（523 K，50 barg）运行的未修饰的商业Cu/ZnO/Al2O3催化剂对甲醇合成的影响。 加上1 mol％乙酸后，甲醇的产量降低了36％。 将乙酸完全转化为一系列产品，即乙醇，乙酸甲酯，一氧化碳和二氧化碳。 D4-乙酸的使用显示在任何产物的形成中没有动力学同位素效应。 然而，形成了一系列CX3CH2OH物种，包括CD3CH2OH，CDH2CH2OH和CH3CH2OH，在甲基片段中揭示了H/D交换。 使用[L-〜（13）C] - 乙酸和[2-〜（13）C] - 乙酸，可以证明，吸附乙酸的Co/CO2的产生是通过脱羧。 残留的吸附甲基碎片分解为碳，并用吸附的氧气氧化。

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