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【24h】

Photochemistry of Nitrous Acid (HONO) and Nitrous Acidium Ion (H2ONO~+) in Aqueous Solution and Ice

机译：亚硝酸（HONO）和亚硝酸离子（H2ONO~+）在水溶液和冰中的光化学

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We have examined the photochemistries of two N(III) species, nitrous acid (HONO) and nitrous acidium ion (H2ONO~+), in solution and ice. Although the light absorption spectra for these two species are very similar, their photochemical efficiencies are quite different: the ~·OH (and NO) quantum yield for HONO is approximately 8 times greater than that of H2ONO~+ at 274 K. The temperature dependent expressions for the ~·OH (and NO) quantum yields are ln(Φ(HONO → ~·OH) = (7.14 ± 0.57) - (2430 ± 160)/T and ln(Φ(H2ONO~+ →~·OH) = (3.16 ± 0.67) - (1890 ± 180)/T. The temperature dependence for H2ONO~+ includes both solution and ice data (255-283 K), suggesting that its ice photochemistry is occurring in a quasi-liquid environment. The quantum yields for HONO and H2ONO~+ are independent of wavelength, in contrast to NO_2~-. On the basis of the pH dependence of N(III) photolysis, our results are consistent with recently reported pK_a values of 1.7 for H2ONO~+ and 2.8 for HONO. Using our results in a kinetic model of nitrogen chemistry illustrates that the fluxes of HONO and NO_x from sunlit snow can be explained by nitrate photolysis and are pH dependent because of a competition between HONO evaporation and N(III) reactions on ice grains.
机译：我们检查了两种N（III）物质，亚硝酸（HONO）和亚硝酸离子（H2ONO~+）在溶液和冰中的光化学。虽然这两个物种的光吸收光谱非常相似，但它们的光化学效率却大不相同：~·在274 K时，HONO的OH（和NO）量子产率大约是H2ONO~+的8倍。~·OH（和NO）量子产率为ln（Φ（HONO → ~·OH） = （7.14 ± 0.57） - （2430 ± 160）/T 和 ln（Φ（H2ONO~+ →~·OH） = （3.16 ± 0.67） - （1890 ± 180）/吨。H2ONO~+ 的温度依赖性包括溶液和冰数据 （255-283 K），表明其冰光化学发生在准液体环境中。与 NO_2~- 相比，HONO 和 H2ONO~+ 的量子产率与波长无关。基于N（III）光解的pH依赖性，我们的结果与最近报道的H2ONO~+的pK_a值为1.7，HONO为2.8的值一致。在氮化学动力学模型中使用我们的结果表明，来自阳光照射的雪的HONO和NO_x的通量可以通过硝酸盐光解来解释，并且由于HONO蒸发和冰粒上的N（III）反应之间的竞争，因此pH值是依赖性的。

著录项

  • 来源
    《Environmental Science & Technology: ES&T》 |2009年第4期|1108-1114|共7页
  • 作者

    CORT ANASTASIO; LIANG CHU;

  • 作者单位

    Atmosphere Science Program, Department of Land, Air, and Water Resources, University of California, One Shields Avenue, Davis, California 95616-8627;

  • 收录信息 美国《科学引文索引》(SCI);美国《工程索引》(EI);美国《生物学医学文摘》(MEDLINE);美国《化学文摘》(CA);
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 英语
  • 中图分类 环境化学;
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