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【2h】

Voltammetry and Molecular Assembly of G-quadruplex DNAzyme on Single-crystal Au(111)-electrode Surfaces – Hemin as an Electrochemical Intercalator

机译：单晶au（111）电极表面上G-四链体DNazyme的伏安法和分子组装 - Hemin作为电化学嵌入剂

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DNA quadruplexes (qs’s) are a class of “non-canonical” oligonucleotides (OGNs) composed of stacked guanine (G) quartets generally stabilized by monovalent cations. Metal porphyrins selectively bind to G-qs complexes to form DNAzyme, which can exhibit peroxidase and other catalytic activity similar to heme group metalloenzymes. In the present study we investigate the electrochemical properties and the structure of DNAzyme monolayers on single-crystal Au(111)-electrode surfaces using cyclic voltammetry and scanning tunnelling microscopy under electrochemical potential control (in situ STM). The target DNZyme is formed from a single-strand OGN with 12 guanines and iron (III) porphyrin IX (hemin), and assembles on Au(111) by the mercapto alkyl linker. The DNAzyme monolayers exhibit a strong pair of redox peaks at 0.0 V (NHE) at pH 7 in acetate buffer, shifted positively by about 50 mV compared to free hemin physisorbed on the Au(111). The voltammetric signal of DNZyme is enhanced 15 times, indicative that hemin is strongly bound to the immobilized 12G-qs and in well-defined orientation favorable for interfacial ET with a rate constant of 6.0 s−1. The G-quartet structures with a size of 1.6 ± 0.2 nm are observed under in situ STM.
机译：DNA四链体（qs）是一类“非规范”寡核苷酸（OGN），由通常由单价阳离子稳定的堆叠鸟嘌呤（G）四重奏组成。金属卟啉选择性地结合到G-qs络合物上以形成DNAzyme，该DNAzyme可以表现出过氧化物酶和其他类似于血红素族金属酶的催化活性。在本研究中，我们使用循环伏安法和扫描隧道显微镜在电化学电势控制下（原位STM）研究单晶Au（111）电极表面的电化学性质和DNAzyme单层的结构。目标DNZyme由具有12个鸟嘌呤和铁（III）卟啉IX（血红素）的单链OGN形成，并通过巯基烷基接头在Au（111）上组装。 DNAzyme单层在乙酸盐缓冲液中pH值为7时，在0.0 V（NHE）处显示一对强氧化还原峰，与物理吸附在Au（111）上的游离血红素相比，正向移动了约50 mV。 DNZyme的伏安信号增强了15倍，表明血红素与固定化的12G-qs牢固结合，并且取向明确，有利于界面ET，速率常数为6.0 s-1。在原位STM下观察到具有1.6±0.2nm尺寸的G-四重结构。

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