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集成化有机发光装置、有机发光装置的制造方法及有机发光装置

摘要

本发明的课题是减少以透光性的导电性电极层的电阻值为主要原因而发生的发热导致的劣化、发光效率下降、亮度分布扩大等问题。如下制造有机发光装置:在透光性基板上形成图案化的透光性的第1导电性电极层,以覆盖图案化的透光性的第1导电性电极层的至少一部分的方式形成包括多个有机化合物层的层叠体层,除去层叠体层的一部分而露出上述透光性的第1导电性电极层的一部分,在层叠体层与透光性的第1导电性电极层的露出部分形成包含至少1层以上的第2导电性电极层的层,通过从透光性基板侧入射激光束,同时除去层叠体层与第2导电性电极层的一部分,多个发光部在基板上被电串联连接。

著录项

  • 公开/公告号CN102474934A

    专利类型发明专利

  • 公开/公告日2012-05-23

    原文格式PDF

  • 申请/专利权人 株式会社钟化;

    申请/专利号CN201080031681.8

  • 发明设计人 山岸英雄;西川明;鲇川秀;

    申请日2010-08-27

  • 分类号H05B33/12;H01L51/50;H05B33/10;H05B33/28;

  • 代理机构北京集佳知识产权代理有限公司;

  • 代理人金世煜

  • 地址 日本大阪府

  • 入库时间 2023-12-18 05:17:10

法律信息

  • 法律状态公告日

    法律状态信息

    法律状态

  • 2014-12-31

    授权

    授权

  • 2012-08-29

    实质审查的生效 IPC(主分类):H05B33/12 申请日:20100827

    实质审查的生效

  • 2012-05-23

    公开

    公开

说明书

技术领域

本发明涉及作为面光源而具备有机层的有机发光装置、即主要以照 明为目标的有机电致发光(以下有时简称为“EL”)装置的制造方法。

另外,本发明涉及有机发光装置的结构。

背景技术

构成有机EL装置的有机EL元件是将电能转化为光能的半导体元 件。近年来,使用了有机EL元件的研究正加速进行。已经开始在一部 分照明领域实用化,其课题逐渐明确化。通过改良构成有机EL元件的 有机材料等,元件的驱动电压显著下降,同时发光效率提高。在图像市 场中,正在销售将有机EL元件用于显示画面的电视机。

进而,为了获得高亮度,还施加高电场以提高电流密度。已知提高 电流密度通常会产生热量,由于该影响,促进有机薄膜其本身的劣化。

有机EL元件为了施加电压而具备2个以上的电极(第1电极层和 第2电极层),至少一方电极因为需要将在元件内产生的光导出到外部, 所以使用透光性的导电材料。透光性的导电材料使用例如Ag、Au等金 属的极薄膜、掺杂有铟等的氧化锡、掺杂有铝等的氧化锌等金属氧化物, 这些材料与不要求透光性的金属电极层相比较一般为高电阻。因此,在 通电时成为发热的原因,不仅成为上述的劣化的原因,而且还发生发光 效率下降、亮度分布扩大等诸多问题。

特别是将面发光的有机EL装置用于大面积的照明时,这些问题变 得严重,为了获得满意的性能需要进行一些研究。作为用于解决该问题 的有效的方法,考虑在不改变每单位面积的驱动电流的前提下提高驱动 电压。

EL元件其自身形成PN接合,通过顺向施加电压而注入电子和空 穴,并使其在元件内再结合,从而发光。如果通过将这样的接合在膜厚 方向层叠多个而形成串联连接的多接合,则可以不改变驱动电流地提高 驱动电压,还可以提高发光亮度。下述的专利文献1中记载了在层叠的 发光单元之间,包含与2层内部电极不接触、具有1.0×105Ω·cm以上的 比电阻的电绝缘性电荷发生层的层叠型有机发光元件。上述电绝缘性薄 膜在向层叠型有机发光元件施加电场时,同时产生可分别向空穴输送层 与电子输送层注入的空穴和电子,可适用于与多个发光单元串联连接的 方法(多光子发射(Multi-Photon Emission))。

但是,虽然该方法对一定程度的面积扩大相应地有效,但对于层叠 而言,不仅伴随着工时数、材料的增加,而且若层叠过多,则其自身吸 收光而招致亮度、发光效率下降的问题。基本上,该方法的特征是以同 等的驱动电流获得高亮度,并不是降低驱动电流密度的绝对值,因此作 为大面积化的方法存在限度。

作为不改变每单位面积的驱动电流即可提高驱动电压的另一方法, 是在膜面方向分割元件,将分割的元件电串联连接。对此也进行了若干 方法的研究。专利文献2中公开了将图案化的下部电极和图案化的上部 电极电串联连接的有机EL装置的制造方法。该方法可以说在一定程度 上达到了所期待的目的,但大多是以掩模工艺作为前提,在大面积化上 存在限度,存在工序复杂且有效面积的损失也大的问题。进而,在专利 文献3中记载有利用了背面保护层的同样的方法,但本质上存在与专利 文献2的方法同样的问题。

专利文献1:日本专利3933591号公报

专利文献2:日本特表2006-511073号公报

专利文献3:日本特表2008-508673号公报

发明内容

若扩大有机EL装置的面积,则透光性的导电性电极层的电阻值成 为问题,从而发热导致的发光效率下降、元件劣化、亮度分布扩大等问 题明显化。本发明所要解决的课题是降低上述以透光性的导电性电极层 的电阻值为主要原因而产生的发热所导致的劣化、发光效率下降、亮度 分布扩大等问题。本发明的目的在于提供基本上以高性能的照明作为对 象的大面积有机EL装置的制造方法、以及有机EL装置。

本发明的发明人鉴于上述课题进行了深入研究,结果发现通过以下 的构成可以解决上述课题,从而完成了本发明。

即,本发明涉及一种在基板上电串联连接有多个发光部的有机发光 装置的制造方法,其特征在于,包括:

(a)在透光性基板上形成图案化的透光性的第1导电性电极层的 工序,

(b)以覆盖所述图案化的透光性的第1导电性电极层的至少一部 分的方式形成包含多个有机化合物层的层叠体层的工序,

(c)除去所述层叠体层的一部分而露出所述透光性的第1导电性电 极层的一部分的工序,

(d)在所述层叠体层与透光性的第1导电性电极层的露出部分形 成包含至少1层以上的第2导电性电极层的层的工序,

(e)通过从所述透光性基板侧入射激光束而同时除去所述层叠体层 与所述第2导电性电极层的一部分的工序。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 所述(a)在透光性基板上形成图案化的透光性的第1导电性电极层的 工序包括在透光性基板上形成透光性的第1导电性电极层后,通过照射 激光束而除去它的一部分的工序。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 所述包含多个有机化合物层的层叠体层中的与所述透光性基板距离最 远的层为导电性的薄膜层。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 所述(c)除去层叠体层的一部分而露出所述透光性的第1导电性电极 层的一部分的工序包括向所述层叠体层照射激光束的工序。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 向所述层叠体层照射激光束是通过从所述透光性基板入射激光束而进 行的。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 同时除去所述层叠体层与所述第2导电性电极层的一部分的所述(e) 工序中使用的激光光源是添加钕的YAG激光的高次谐波。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 除去所述层叠体层的一部分而露出所述透光性的第1导电性电极层的一 部分的所述(c)工序中使用的激光光源是添加钕的YAG激光的高次谐 波。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 所述(a)在透光性基板上形成图案化的透光性的第1导电性电极层的 工序包括在所述透光性基板上形成透光性的第1导电性电极层后,通过 照射以添加钕的YAG激光的基波为光源的激光束而除去它的一部分的 工序。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 在通过从所述透光性基板侧入射激光束而同时除去所述层叠体层与所 述第2导电性电极层的一部分的工序之后,包括对所述基板上的至少各 发光部的一部分反方向施加电压来降低所述发光部的漏电流的工序。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 在通过从所述透光性基板侧入射激光束而同时除去所述层叠体层与所 述第2导电性电极层的一部分的工序之后,包括使流体与至少所述除去 部的一部分接触来降低所述发光部的漏电流的工序。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 在同时除去所述层叠体层与所述第2导电性电极层的一部分的所述(e) 工序中使用的激光束以脉冲状进行照射,激光束从所述透光性基板入 射,所述激光束的焦点处于上述透光性基板内或第1导电性电极层。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 同时除去所述层叠体层和所述第2导电性电极层的一部分的所述(e) 工序通过从所述透光性基板照射脉冲状的激光束,并且使激光束的照射 位置以恒定的速度描画直线轨迹地相对移动而进行,脉冲的强度与所述 速度满足如下关系,即,通过激光束的脉冲而形成的多个小孔呈从透光 性绝缘基板侧向第2导电性电极层侧直径扩大的形状,对于层叠体层和 第2导电性电极层,各小孔重叠而分别截断层叠体层和第2导电性电极 层,在第1电极层中,所述各小孔不重叠而在各小孔之间留有导通部分。

优选的实施方式涉及上述有机发光装置的制造方法,其特征在于, 所述(c)除去层叠体层的一部分而露出所述透光性的第1导电性电极 层的一部分的工序通过对所述层叠体层照射激光束,并且使激光束的照 射位置描画直线轨迹地相对移动而进行,进而,对于同时除去所述层叠 体层和所述第2导电性电极层的一部分的所述(e)工序,也通过使激 光束的照射位置描画直线轨迹地相对移动而形成槽来进行,两者的激光 束的直线轨迹的中心间的间隔为130μm以下,进而在同时除去所述层 叠体层和所述第2导电性电极层的一部分的所述(e)工序之后,具有 剥离在该工序中形成的槽的边缘的第2导电性电极层的工序。

本发明涉及通过上述的制造方法而制造的有机发光装置。

另外,关于有机发光装置的发明是一种集成化有机发光装置,其特 征在于,

在透光性绝缘基板上层叠有透光性的第1电极层、包含至少1层以 上的由有机化合物构成的有机EL发光层的层叠体层、和第2电极层;

并具有:

第1电极层分割槽,设于第1电极层,

导通用开口,设于层叠体层,

单位发光元件分割槽,具有从层叠体层至第2电极层的深度;

第1电极层被第1电极层分割槽分割成多个区段(区画)的第一电 极层,

层叠体层与第2电极层被单位发光元件分割槽分割成多个区段的层 叠体层与第2电极层的组,

第1电极层分割槽与单位发光元件分割槽处在不同的位置,以使至 少第2电极层跨越邻接的区段的第1电极层,

单位发光元件由一个区段的第1电极层、层叠于该第1电极层的一 组层叠体层与第2电极层构成,属于所述组的第2电极层的一部分侵入 导通用开口而使属于所述组的第2电极层与邻接的区段的第1电极层导 通,邻接的单位发光元件被电串联连接;

所述单位发光元件分割槽是由多个小孔连续而形成,各小孔呈从透 光性绝缘基板侧向第2电极层侧直径扩大的形状,至少对于第2电极层, 各小孔重叠而将第2电极层截断,在第1电极层中所述各小孔不重叠而 在各小孔之间留有导通部分。

优选的实施方式涉及集成化有机发光装置,其特征在于,所述各小 孔呈以透光性绝缘基板的内部或第1电极层为起始端而向第2电极层侧 直径扩大的形状,在透光性绝缘基板中,所述各小孔不重叠。

优选的实施方式涉及集成化有机发光装置,其特征在于,各小孔的 中心间距离为10μm~80μm。

优选的实施方式涉及集成化有机发光装置,其特征在于,单位发光 元件分割槽与导通用开口在俯视时处在邻近的位置,单位发光元件分割 槽的第2电极层侧的槽宽度向导通用开口侧扩展。

优选的实施方式涉及集成化有机发光装置,其特征在于,导通用开 口为槽,第2电极层的一部分将作为导通用开口的槽掩埋,单位发光元 件分割槽的宽度方向的端部到达第2电极层的侵入导通用开口的部位。

优选的实施方式涉及集成化有机发光装置,其特征在于,单位发光 元件分割槽的宽度方向的端部到达背面电极层的侵入导入用开口的部 位。

优选的实施方式涉及集成化有机发光装置,其特征在于,所述层叠 体层内的、作为与第2电极层相接的层的层叠体最外层的材料为金属。

根据本发明,可以提供大幅度地抑制以一般为高电阻的透光性的导 电材料为电极的高亮度有机EL元件通电时产生的发热与亮度分布、大 面积且可靠性高的高性能的有机EL装置。

附图说明

图1是表示实施例1的制造工艺的有机EL装置的俯视图。

图2是在实施例1的制造工艺中利用激光照射除去了ITO层的部分 的平面照片。

图3是表示实施例1的制造工艺的有机EL装置的剖视图。

图4是表示在实施例1中实施的透光性的第1导电性电极层、有机 化合物层叠体层、以及第2电极层的图案形成的俯视图。

图5是按照实施例1的制造工艺制作的有机EL装置的集成部分的 平面照片。

图6是在实施例1中制作的集成化有机EL装置发光时的照片。

图7是图6所示的集成化有机EL装置的亮度平面分布。

图8是图7的原射线分析线上的亮度分布。

图9是在实施例3中实施的集成化有机EL装置的电极层间的电阻 值。

图10是表示在比较例中实施的有机EL装置的图案形成的俯视图。

图11是表示在比较例中实施的有机EL装置的图案形成的剖视图。

图12是在比较例中实施的有机EL装置的ITO电极方向的亮度分 布。

图13是表示本发明的有机EL装置的各层和槽的基本构成的剖视 图。

图14是表示本发明的有机EL装置的各层和槽的基本构成的剖视立 体图。

图15是抽出本发明的有机EL装置的1个单位发光元件而进行图示 的剖视图。

图16是表示制造本发明的有机EL装置时的激光束的焦点位置的说 明图。

图17是图16的相关图,是表示玻璃基板蒸发时的压力波及的范围 的说明图。

图18是图16的相关图,是表示通过激光脉冲而形成的孔的说明图。

图19是将形成单位发光元件分割槽之际玻璃基板蒸发时的压力波 及的范围按照各层进行表示的说明图。

图20是将单位发光元件分割槽按照各层进行分离的说明图。

图21是本发明的有机EL装置的单位发光元件分割槽的放大俯视 图。

图22是图21的A-A剖视图。

图23是图21的B-B 剖视图。

图24是图21的C-C剖视图。

图25是本发明的有机EL装置的单位发光元件分割槽的剖视立体 图。

图26是经过图16所示的工序而制造的本发明的有机EL装置的剖 视图,表示以与图22相同的线切割本发明的有机EL装置而得的样子。

图27是经过图16所示的工序而制造的本发明的有机EL装置的剖 视图,表示以与图23相同的线切割本发明的有机EL装置而得的样子。

图28是本发明的制造工艺的一个阶段,是刚形成单位发光元件分 割槽后的本发明的有机EL装置的剖视立体图。

图29是本发明的制造工艺的一个阶段,是形成单位发光元件分割 槽后将背面电极层的一部分进行剥离时的本发明的有机EL装置的剖视 立体图。

图30是经过图29所示的制造工艺制造的本发明的有机EL装置的 剖视图。

图31是除去图1的背景色而更明确的图。

图32是图2的照片的简图。

图33是除去图3的背景色而更明确的图。

图34是图5的照片的简图。

图35是图6的照片的简图。

图36是对图7加上影线而明确的图。亮度的数值是大概的值。

图37是除去图8的背景色而更明确的图。

图38是除去图10的背景色而更明确的图。

图39是除去图11的背景色而更明确的图。

图40是除去图12的背景色而更明确的图。

具体实施方式

本发明的主要对象是例如在以玻璃、高分子膜等为代表的透光性基 板上形成有成为一方电极(第1电极层)的透光性导电层(透光性的第 1导电性电极层),在其上形成有包含发光层的多个各种有机化合物层 (也称为层叠体层或功能层)和背面电极层(第2电极层)的所谓底部 发射型的有机EL装置。

底部发射型的有机EL装置的成为一方电极的层(第1电极层)为 透光性导电层(透光性的第1导电性电极层),成为另一方电极(第2 电极层)的背面电极层为铝等反射层。但是,根据目的,从适用于两面 透出光等观点考虑,可以使用透光性的材料作为背面电极层。

另外,作为本发明的主要对象的有机EL装置是集成型的有机EL 装置。集成型有机EL装置100是将形成为长条状的有机EL元件(以 下,称为“单位发光元件”)电串联连接而成的装置。

集成型有机EL装置100的基本层构成如图13、图14所示,设有 多个槽,一个平面状的有机EL元件被分割成长条状的单位发光元件。

即,集成型的有机EL装置100在玻璃基板101上依次层叠有作为 第1电极层的导电性电极层102、功能层103、作为第2电极层的背面 电极层104。在这里功能层103是包含多个有机化合物层的层叠体层, 层叠有例如空穴注入层、空穴输送层、发光层、电子输送层和导电层。

并且,在集成型的有机EL装置100中,在各层形成有槽110、111、 112、113。

具体来说,在导电性电极层102形成有作为第一槽的第1电极层分 割槽110,从而导电性电极层102被分割成多个。另外,功能层103形 成有作为第二槽的发光层分割槽111,从而功能层103被分割成多个。 进而,背面电极层104的一部分侵入该发光层分割槽111中并在槽底部 与导电性电极层102相接。发光层分割槽111是设于功能层(层叠体层) 103的导通用开口,背面电极层104的一部分侵入该导通用开口中并在 槽底部与导电性电极层102相接。

进而,功能层103的第三槽112与设在背面电极层104的第四槽113 连通,形成了整体作为深的共通槽的单位发光元件分割槽115。

因此,单位发光元件分割槽115具有至少达到背面电极层104(第2 电极层)的深度,优选达到功能层103。

集成型有机EL装置100由设在导电性电极层102的第1电极层分 割槽110、与设在功能层103(具体而言空穴注入层、空穴输送层、发 光层、电子输送层和导电层的层叠体层)和背面电极层104的单位发光 元件分割槽115而区划各薄层,从而形成独立的单位发光元件120a, 120b,120c……。

即,如图15所示,由被第1电极层分割槽110区划的多个导电性电 极层102(第1电极层)内的一个、层叠于该被区划的导电性电极层102 的功能层(层叠体层)103的区段、和背面电极层(第2电极层)104 的区段,构成单位发光元件120。

并且,如图13、图14所示,背面电极层104的一部分进入发光层 分割槽111中,背面电极层104的一部分与导电性电极层102相接,一 个单位发光元件120a与邻接的单位发光元件120b被电串联连接(图 13、图14)。

即,由于第1电极层分割槽110和单位发光元件分割槽115处在不 同的位置,所以属于一个单位发光元件120a的功能层(层叠体层)103a 和背面电极层(第2电极层)104a从导电性电极层102a伸出并跨越到 邻接的单位发光元件120b。并且,背面电极层104a的侵入发光层分割 槽111内的侵入部121a与邻接的单位发光元件120b的导电性电极层 102b相接。

其结果,玻璃基板101上的单位发光元件120a介由背面电极层104a 的侵入部121a而串联连接。

从外部供给的电流从导电性电极层102a侧经过功能层103a向背面 电极层104a侧流动,背面电极层104a的一部分介由发光层分割槽111 内的侵入部121a而与旁边的导电性电极层102b相接,电流经过最初的 单位发光元件120a而流向旁边的单位发光元件120b的导电性电极层 102b。像这样在集成型的有机EL装置100中,各单位发光元件120全 部串联电连接,从而全部的单位发光元件120发光。

另外,上述的集成型有机EL装置100使用未图示的真空蒸镀装置 和未图示的激光切割装置而制造。

即,在制造集成型的有机EL装置100时,作为最初的工序,在玻 璃基板101等上形成导电性电极层102。

导电性电极层102可以使用氧化铟锡(ITO)、氧化锡(SnO2)氧 化锌(ZnO)等。导电性电极层102是通过溅射法、CVD法而形成于 玻璃基板101。

接下来进行第一激光切割工序,对导电性电极层102形成第1电极 层分割槽110。

此外,激光切割装置具有X·Y台、激光发生装置和光学部件。第一 激光切割工序通过将玻璃基板101设置于X·Y台上,边照射激光光线边 使玻璃基板101向纵向以恒定的速度直线移动而进行。然后,通过将X·Y 台向横向移动而挪动激光光线的照射位置,边照射激光光线边使玻璃基 板101再次向纵向直线移动而进行。

结束了第一激光切割工序的基板101为了除去飞散的被膜而根据情 况进行表面清洗。

接着,在该玻璃基板101上依次层叠空穴注入层、空穴输送层、发 光层、电子输送层、导电层等,形成功能层(层叠体层)103。

然后,对从真空蒸镀装置中取出的基板101进行第二激光切割工序, 在功能层103形成发光层分割槽111。

接着,将上述基板101插入真空蒸镀装置,在功能层103上形成由 铝(Al)、银(Ag)等金属材料构成的背面电极层104。

进而,接下来进行第三激光切割工序,在背面电极层104和功能层 103的双方形成单位发光元件分割槽115。

然后,进一步进行未图示的供电电极的成型、其外侧的分割槽(未 图示)的成型、分割槽的外侧部分的背面电极层104等的除去和利用密 封部密封的作业而完成有机EL装置。

本发明之一是上述有机EL装置的制造方法,是在基板上电串联连 接有多个发光部的有机发光装置的制造方法,其特征在于,包含:

(a)在透光性基板上(玻璃基板101等)形成图案化的透光性的 第1导电性电极层102的工序,

(b)以覆盖上述图案化的透光性的第1导电性电极层102的至少 一部分的方式形成包含多个有机化合物层的层叠体层(功能层)103的 工序,

(c)除去上述层叠体层(功能层)103的一部分而露出上述透光性 的第1导电性电极层102的一部分的工序,

(d)在上述层叠体层(功能层)103和透光性的第1导电性电极层 102的露出部分形成包含至少1层以上的第2导电性电极层(背面电极 层104)的层的工序,

(e)通过从上述透光性基板侧(玻璃基板101等)入射激光束而同 时除去上述层叠体层(功能层)103和上述第2导电性电极层(背面电 极层104)的一部分的工序。

成为本发明的对象的底部发射型有机EL装置使用透光性基板的原 因是为了将产生的光导到外部,要求在其上形成的电极层也具有透光 性。但是,不需要整面具有透光性,可以根据目的而局部为透光性。例 如,在特定形状区域发光而使看到的人识别信号的指示牌只要所需形状 部分具有透光性即可。虽然本发明是以适用于大面积的照明为主要目的 而进行的,但是也能够适用于这种大面积的显示元件。另外,为了弥补 导电性,可以在透光性导电层之下或透光性导电层之上配置金属栅极 层,在使用这种部分透光性的第1导电性电极层时也可以适用本发明。

此外,在本发明中“透光性”是指具有使光透射的性质,具体而言, 发光区域的可见光区域中的透射率大体上超过50%即可。作为透光性的 第1导电性电极层(以下,也称为透光性导电层),可以例示例如掺杂 铟的氧化锡层。

另外,该透光性导电层为了适用本发明而最终需要图案化((a)工 序)。可以利用各种方法进行图案化。若举出例子,则可以考虑以下方 法:像网版印刷、使用了掩模的蒸镀等那样以被图案化的状态形成透光 性的第1导电性电极层的方法,形成后利用剥离(liftoff)、RIE(反应 离子蚀刻)、光刻法、水力喷射、激光束照射等除去的方法,以及它们 的组合。虽然需要难以带来损伤、具有一定程度的加工精度、工艺简便 等若干条件,但利用一般已知的方法形成图案即可。

在这里重要的是利用这些方法形成的多个图案化的透光性导电层 部分在包含有机化合物层的层叠体层(功能层)103形成前被分别电分 离分割。因为它们最终成为电串联连接的发光部分,所以优选在图案化 结束的时刻,各导电部分(102a、102b……)内为低电阻,相互的导电 部分(102a、102b……)之间为高电阻。另外,因为为了有效地进行发 光而将这些各导电部分(102a、102b……)串联连接,所以优先分割成 大致相同的面积。以该有机化合物层在基板(玻璃基板101等)上均匀 地形成为前提进行考虑,可以向各部分投入相同的电流时和图案化的各 部分的面积相同时可以将发光效率设定为最高。作为用于将其最简单地 实现的例子,可以举出基板为长方形的情况下,通过与它的一边平行的 单条或多条直线而将透光性导电层103分割成长条状的方法。此时,与 该边垂直的方向的透光性的第1导电性电极层102的电阻值可以随着增 加分割数而降低。

在(b)工序中,以覆盖该图案化的透光性的第1导电性电极层102 的至少一部分的方式形成的包含多个有机化合物层的层叠体层(功能 层)103例如由多个有机化合物层构成,除了所谓的发光层以外,可以 包含电子注入层、电子输送层、空穴注入层、空穴输送层等。另外,这 些层(功能层103)大多形成PN接合,这些有机化合物层可以包含多 个接合,为了由这些多接合获得良好的性能,还可以包含电荷发生层等。 有时在这些有机化合物层中包含一部分薄膜的碱金属层,也可以包含无 机层。只要是由小面积且可发光的层的组合构成的叠体层,就可以为了 其大面积化而适用本发明。另外,在本发明中,低分子有机化合物等可 以通过蒸镀法形成,高分子有机化合物的情况下可以通过印刷等形成, 金属层、金属氧化物层可以由溅射等方法形成,应选择各自适合的形成 方法。进而,为了实现本发明,除了上述透光性的第1导电性电极层102 以外,需要至少1层以上的第2导电性电极层(背面电极层104),由以 下的构成形成,但在该包含多个有机化合物层的层叠体层的最表面也可 以形成与该第2导电性电极层不同的导电性的层。

然后实施的“除去上述层叠体层的一部分而露出上述透光性的第1 导电性电极层的一部分的工序”((c)工序)中也可以适用各种方法。 可以考虑上述的为了除去透光性导电层而使用的剥离(liftoff)、RIE(反 应离子蚀刻)、光刻法、水力喷射、激光束照射等,但除去包含有机化 合物层的层叠体层(功能层)103后,需要残留透光性导电层(导电性 电极层102),有时条件范围变窄。为此,需要RIE主要用蚀刻时间进 行控制,例如水力喷射以流速进行控制、激光束以激光功率(结果,主 要以焦点位置)进行控制,从而分别将对透光性导电层的损伤极小化。 此外,该层叠体层103的除去最终以将透光性的第1导电性电极层102 与邻接的被分割的元件的第2电极层(背面电极层104)电连接为目的, 并不是必须如透光性的第1导电性电极层102的图案那样以连续的线的 图案进行除去。

在本发明中,“除去上述层叠体层的一部分而露出上述透光性的第1 导电性电极层102的一部分的工序”((c)工序)之后,具有“在上述 层叠体层以及将其除去而形成的透光性的第1导电性电极层102的露出 部分的至少一部分形成包含1层以上的第2导电性电极层的层的工序” ((d)工序)。在这里,上述包含有机化合物层的层叠体层上形成的第 2导电性电极层与在透光性基板上形成的透光性的第1导电性电极层 102一同形成夹持包含有机化合物层的层叠体层的一对电极。进而,在 透光性的第1导电性电极层102b的露出部分形成的第2导电性电极层 (背面电极层104a)起到使在邻接的透光性基板上形成的透光性的第1 导电性电极层102b与在该包含有机化合物层的层叠体层(功能层103a) 上形成的第2导电性电极层(背面电极层104a)电连接的导电部的功能。 但是,该第2导电性电极层刚形成时,因为在基板上整面地形成,所以 为了形成电串联连接,需要该层的图案化。在本发明中,通过“通过从 上述透光性基板侧入射激光束而同时除去上述层叠体层和上述第2导电 性电极层的一部分的工序”((e)工序)将其实现。即,设置上述的单 位发光元件分割槽115而将其实现。

此外,在该包含有机化合物层的层叠体层上形成的第2导电性电极 层在以由透光性基板透出光的底部发射型的有机EL装置为对象的情况 下一般不需要具有透光性,也可以根据目的而适用于两面透出光等,此 时,有时使用具有透光性的电极层。

在本发明中,其特征在于,通过从上述透光性基板侧入射激光束而 同时除去上述层叠体层和上述第2导电性电极层的一部分,从而进行上 述导电性电极层102的图案形成。除了上述的两面透出光的情况,为了 元件整体的低电阻化,第2电极层优选不是透光性的导电性电极。特别 是为了提高从基板侧透出光的强度,有效的是使用反射率高的第2电极 层。一般来说,例如,可以使用由通过蒸镀法而形成的Ag所代表的、 具有不透射可见光的程度的厚度的、反射率高的金属薄膜或包含它的多 层膜。为此,从第2电极层侧照射激光束时和能量密度小时,大部分的 激光束被反射而不能对电极层的加热发挥有效作用,所以不能除去电极 层。进而,若提高光束强度,则由于作为第2电极层的金属层熔化而使 反射率变小,急剧吸收大量的能量。此时,由于激光束的能量,使得第 2电极层、透光性的第1导电性电极层也受到损伤,不能形成所需的图 案。即,难以适当地控制入射的激光束的能量密度,事实上还没有发现 合适的加工条件。

与此相对,从透光性基板(玻璃基板101等)侧照射激光束时,由 于几乎没有在透光性基板的吸收,因此即使在能量密度低时,也能在有 机化合物层、导电性电极层102吸收能量,提高光束照射周边的温度, 可以除去有机化合物层、第2电极层(导电性电极层102)。此时,第2 电极层并不是必须升华,通过除去有机化合物层、导电性电极层102, 在其上存在的该层也可以从基板除去。另外,由于可以以低能量密度进 行该除去,因此可以回避成为透光性的第1导电性电极层(导电性电极 层102)的问题的损伤。即,可以适当控制入射的激光束的能量密度, 因此可以容易地发现适合的加工条件。

本发明的优选的方式是具有以下特征的有机发光装置的制造方法, 即,在透光性基板上形成图案化的透光性的第1导电性电极层(导电性 电极层102)的工序((a)工序)包含在上述透光性基板上形成透光性 的第1导电性电极层(导电性电极层102)后,通过照射激光束而除去 它的一部分的工序。为了得到图案化的透光性的第1导电性电极层(导 电性电极层102),在上面叙述了像网版印刷、使用了掩模的蒸镀等那样 以被图案化的状态形成透光性的第1导电性电极层的方法,形成后利用 剥离(liftoff)、RIE(反应离子蚀刻)、光刻法、水力喷射、激光束照射 等进行除去的方法,以及它们的组合,但是其中的大多数有时在加工精 度、大面积化、生产率、成本上存在问题。其中,可以说用激光束将透 光性的第1导电性电极层图案化的方法是最合理的。在本发明中,如上 所述,以在(e)工序中将第2电极层用激光加工进行图案化为特征, 所以利用与其具有同等加工精度的方法将第1导电性电极层(导电性电 极层102)图案化是合理的。加工精度对制品的成品率、有效面积等具 有很大影响。更高的精度不会降低性能,但不需要极端的高精度,不希 望提高成本。另外,通过使用相同方法,具有工序上的校准大幅度地容 易化的优点。

本发明的优选的方式是一种有机发光装置的制造方法,其特征在 于,上述包含多个有机化合物层的层叠体层中的与上述透光性基板距离 最远的层为导电性的薄膜层。

总之,优选设置与第2导电性电极层邻接、且与其不同的导电性的 薄膜层。

上述包含多个有机化合物层的层叠体层中的与上述透光性基板距 离最远的层,即,层叠体层形成后的最表面层从原理上可以是在膜面方 向具有导电性的金属层、金属氧化物层、有机化合物半导体层,对电串 联连接各元件没有很大影响。但是,如果该层为与有机化合物层相比较 稳定性高的金属薄膜层、金属氧化物薄膜层,则最终可以得到可靠性高 的有机EL装置。

虽然不清楚该差异,但认为是水分的侵入、有机化合物层与金属层、 金属氧化物层的可靠性的问题所引起的。有机化合物层容易被湿度、氧、 电子、等离子体的损伤、与此相伴的温度上升影响。对于在包含有机化 合物层的层叠体层形成后所必须的以有机化合物层叠体层作为最表面 的状态进行的加工、制膜,将表面以稳定的层覆盖后的加工、制膜对确 保制造后的特性、可靠性有效。特别是,不能将它们的加工气氛维持在 充分的低湿度·低氧浓度条件时,其效果变得显著。

本发明的优选方式是一种有机发光装置的制造方法,其特征在于, “除去上述层叠体层的一部分而露出上述透光性的第1导电性电极层的 一部分的工序”((c)工序)包含对上述层叠体层照射激光束的工序。 作为这样的薄膜的除去方法,如透光性导电层的除去方法中例示的那 样,可以考虑利用剥离(liftoff)、RIE(反应离子蚀刻)、光刻法、水力 喷射、激光束照射等除去的方法,以及它们的组合。但是,其中的大多 数同样在加工精度、大面积化、生产率、成本上存在问题。进而,在除 去该含有有机化合物的层叠体层时,要求将对露出的透光性的第1导电 性电极层的损伤极小化。因此,在这些除去方法中,可以说用激光束部 分性地除去层叠体层的方法仍然是最合理的。在本发明中,因为以将第 2导电性电极层通过激光加工进行图案化为特征,所以即使在加工精度 方面考虑,与透光性的第1导电性电极层(导电性电极层102)的图案 形成同样,也适合利用相同的方法,同样可以得到工序上的校准大幅度 地容易化的优点。

本发明的优选方式是一种有机发光装置的制造方法,其特征在于, 用于部分地除去上述层叠体层的激光束的照射是通过从上述透光性基 板入射激光束而进行的。该含有有机化合物层的层叠体层与第2导电层 不同,由反射率比较小的层构成,因此即使直接从层叠体层侧入射激光 束,也可以通过基于层叠体层的吸收所导致的温度上升使该层叠体层升 华而除去。但是,从层叠体层表面照射激光束时,由于从层叠体层表面 进行加热,因此有时不能完全除去上述透光性导电体层附近的层叠体 层,此时,不能使邻接的透光性导电体层与第2导电性电极层的电阻充 分地小。

即,层叠体层(功能层103)由透光性导电体层102与第2导电性 电极层所夹持,层叠体层的一方邻接有透光性导电体层102,层叠体层 的另一方邻接有第2导电性电极层。并且在有机EL装置100中,为了 串联连接单位发光元件,必须电连接透光性导电体层102与第2导电性 电极层,当然希望该连接部分的电阻小。

在这里,在本发明中,通过使第2导电性电极层侵入除去层叠体层 而形成的槽(发光层分割槽111)来实现上述的透光性导电体层102与 第2导电性电极层的电连接。即,使第2导电性电极层的延长部分在上 述槽(发光层分割槽111)的底部分与透光性导电体层102接触,从而 实现透光性导电体层102与第2导电性电极层的电连接。因此,不能完 全除去透光性导电体层102附近的层叠体层时,透光性导电体层与第2 导电性电极层之间就会夹有层叠体层的残渣,使得透光性导电体层与第 2导电性电极层间的电阻增大。

另外,如果为了完全除去层叠体层而提高激光的功率,则透光性的 第1导电性电极层容易受到损伤,具有理想的除去条件范围变窄的趋势。

与此相对,从透光性基板入射激光束时,首先,因为透光性导电体 层102附近的层叠体层加热升华,所以可以用对透光性导电体层带来比 较少的损伤的低功率进行透光性导电体层与层叠体层的剥离。因此,与 从层叠体层表面照射激光束时相比,可以在更广泛的范围内进行理想的 除去。

更方便的是,该条件与推荐的(e)工序中采用的激光束的条件近似, 所以可以共用激光加工机等。

即,在本发明中,包含“通过从上述透光性基板侧入射激光束而同 时除去上述层叠体层和上述第2导电性电极层的一部分的工序”((e) 工序)。该(e)工序在照射激光束而形成槽的方面与(c)工序的推荐 方法共通。

即,作为(c)工序的“通过从上述透光性基板侧入射激光束,同时 除去上述层叠体层与上述第2导电性电极层的一部分,从而进行上述第 2导电性电极层的图案形成”时的条件与推荐的(e)工序的条件几乎相 同,(c)工序与(e)工序的不同只不过是在激光切割时,有无第2导 电性电极层方面的差异。

因此,通过使实施(c)工序时的除去层叠体层时的激光束的输出功 率等为像(e)工序那样能够通过气化的升华成分而与层叠体层一同剥 离至第2导电性电极层的输出功率,从而可以共用激光加工机等。

即,无论是否存在第2导电性电极层,都可以选择相同条件进行(c) 工序的加工与(e)工序的加工,因此可以说在条件设定的容易性、激 光加工机的选择等方面是优选的。

本发明的优选方式是一种有机发光装置的制造方法,其特征在于, 在“同时除去上述层叠体层与上述第2导电性电极层的一部分的工序” ((e)工序)中使用的激光光源为添加钕的YAG激光的高次谐波。在 本发明中,在同时除去上述层叠体层与上述第2导电性电极层的一部分 时,优选尽可能不损伤透光性导电层102。因此,照射的激光要求在上 述层叠体层具有大的吸收,在透光性导电层102的吸收小。添加钕的 YAG激光不仅在产业界得到广泛普及而容易获得,而且由于脉冲状振 荡,虽然是短时间,但可以得到非常大的功率密度,是加工性高的激光。 基波的波长为1064nm,其高次谐波(532nm、355nm)的波长的光在 ITO等透光性导电材料中的吸收小。因此,适合不损伤透光性导电层 102地除去层叠体层。特别是第2高次谐波可以说作为激光光源比较广 泛地普及,适合用于制造装置。

本发明的优选方式是一种有机发光装置的制造方法,其特征在于, 用于“除去上述层叠体层的一部分而露出上述透光性的第1导电性电极 层102的一部分的工序”((c)工序)中使用的激光光源为添加钕的YAG 激光的高次谐波。如上所述,用于部分地除去上述层叠体层的激光束照 射条件可以通过与第2导电性电极层的除去条件((e)工序)大体同样 地设定而实现。因此,与上述同样,优选激光光源为添加钕的YAG激 光的高次谐波。特别是,从透光性基板侧照射激光束时,进一步优选该 光源。

本发明的优选方式是一种有机发光装置的制造方法,其特征在于, “在上述透光性基板上形成图案化的透光性的第1导电性电极层102的 工序”((a)工序)包含在上述透光性基板上形成透光性的第1导电性 电极层后,照射以添加钕的YAG激光的基波为光源的激光束而除去它 的一部分的工序。

如上所述,将透光性导电层102进行图案化时,优选利用激光束照 射的方法,但此时,激光束需要被透光性导电层102吸收而转化成热能, 因此,在透光性导电层102具有吸收波长成为必须条件。如上所述,添 加钕的YAG激光的基波为1064nm,在ITO、氧化锡等的透光性导电层 102的大多数中确认有吸收。另外,与高次谐波不同,基波容易得到高 能量密度,吸收系数比较小的情况下也能够利用。进而,从将包含加工 精度的工艺整体最佳化的方面考虑,可以说优选利用与“除去上述层叠 体层的一部分而露出上述透光性的第1导电性电极层的一部分的工序” ((c)工序)、“通过从上述透光性基板侧入射激光束而同时除去上述层 叠体层和上述第2导电性电极层的一部分的工序”((e)工序)中使用 的相同或类似的激光加工机进行(a)工序。根据情况,也可以通过研 究高次谐波单元而利用完全相同的光源来实施(a)工序、(c)工序和 (e)工序。

本发明的优选方式是一种有机发光装置的制造方法,其特征在于, 在“通过从上述透光性基板侧入射激光束而同时除去上述层叠体层和上 述第2导电性电极层的一部分的工序”((e)工序)之后,包含对上述 基板上的上述至少各发光部的一部分反方向施加电压来降低上述发光 部的漏电流的工序。“同时除去上述层叠体层与上述第2导电性电极层 的一部分的工序”((e)工序)的目的是将第2导电性电极层按各个发 光区域进行电分割,此时,电分割不充分的情况下,在各区域的透光性 的第1导电性电极层与第2导电性电极层之间发生漏电流,降低发光特 性。电分割不充分的原因认为是邻接的第2导电性电极层间的绝缘不良、 第2导电性电极层与透光性的第1导电性电极接触而导致的电短路、有 机化合物层叠体层存在的微小缺陷等。上述工序的目的是通过在各发光 部的透光性的第1导电性电极层与第2导电性电极层之间施加大的电位 差,使大电流集中于残留的两层间的漏电流发生部,从而利用热除去缺 陷等。通过顺向施加电压也能够实施相同处理,但顺向的情况下,不仅 是缺陷部,在其它区域也流过一定程度的电流,难以进行局部性的处理。 具体而言,施加相同电压时基于处理的性能恢复的程度变小。

本发明的优选方式是一种有机发光装置的制造方法,其特征在于, 在“通过从上述透光性基板侧入射激光束而同时除去上述层叠体层和上 述第2导电性电极层的一部分的工序”((e)工序)之后,包含使流体 至少与上述除去部的一部分接触来降低上述发光部的漏电流的工序。

如上所述的邻接的第2导电性电极层之间的绝缘不良、第2导电性 电极层与透光性的第1导电性电极接触而导致的电分割不充分的主要原 因之一是第2电极层的部分残留。即使少量除去像这样残留的第2电极 的一部分,也可以看到发光特性的提高。作为除去的方法,除了上述的 利用电流的发热的方法以外,有效的是机械性除去法。具体而言,可以 考虑粘贴粘着性的物体后剥离的方法、喷吹高压的流体的方法,元件的 损伤少的后者有效。进而,认为有机化合物半导体在水分的存在下可靠 性下降,优选没有水分的流体。具体而言,可以很好地使用干燥氮、氩 等干燥惰性气体、不含水的非水性有机溶剂等。液体的情况下,除了喷 吹流体的方法以外,浸渍于液体中进行超声波处理的方法也有效。

由于单位发光元件分割槽115是将玻璃基板101上的层叠体截断为 独立的单位发光元件120a、120b……的结构,因此,一个单位发光元 件120a的第2电极层与邻接的单位发光元件120b的第2电极层必须确 实地被单位发光元件分割槽115分割。

如果一个单位发光元件120a的第2电极层(背面电极层104a)与 邻接的单位发光元件120b的第2电极层(背面电极层104b)有一部分 相连接,则流经第2电极层(背面电极层104a)的电流越过单位发光元 件120b而进一步流经旁边的单位发光元件120c。其结果,单位发光元 件120b没有电流流动,中间的单位发光元件120b不发光。

优选一个单位发光元件120a的功能层103a与邻接的单位发光元件 120b的功能层103b被单位发光元件分割槽115分割。如果两者的分割 不完全且流经电流时,流经单位发光元件120b的电流减少,单位发光 元件120b的发光相比于其它发光元件变弱。

与此相对,作为第1电极层的导电性电极层102不能被单位发光元 件分割槽115所截断。

即,如上所述,在集成型的有机EL装置100中,属于一个单位发 光元件120a的功能层(层叠体层)103与背面电极层(第2电极层)104 从导电性电极层102伸出,该伸出部分跨越邻接的单位发光元件120b 的导电性电极层102,从而单位发光元件120a的背面电极层(第2电极 层)104a与单位发光元件120b的导电性电极层102b电连接。

因此,如果利用单位发光元件分割槽115截断单位发光元件120a 的导电性电极层102,则单位发光元件120a的背面电极层(第2电极层) 104a与邻接的单位发光元件120b的功能层不连接,成为断开状态。

因此,作为第1电极层的导电性电极层102不能被单位发光元件分 割槽115截断。

像这样,单位发光元件分割槽115需要确实截断至少背面电极层(第 2电极层)104。另一方面,存在单位发光元件分割槽115不能截断作为 第1电极层的导电性电极层102的问题。

另一方面,功能层(层叠体层)103在内部包含发光层,需要将发 光层所产生的光从玻璃基板侧透出,因此具有一定程度的透光性。

因此,如果使激光束的焦点对准功能层(层叠体层)103来进行激 光切割,则激光束通过功能层(层叠体层)103穿透到背面电极层(第 2电极层)104a,蒸发的成分少,因此,有时不能完全截断背面电极层 104。

为了解决该问题,本发明的优选方式是一种有机发光装置的制造方 法,其特征在于,在“同时除去上述层叠体层与上述第2导电性电极层 的一部分”的上述(e)工序中使用的激光束25以脉冲状进行照射,激 光束25从上述透光性基板(玻璃基板101等)入射,上述激光束25的 焦点26处于比功能层103更靠近的位置。

此外,从形成良好的加工状态的观点考虑,优选激光束25的焦点 26处于比导电性电极层102更靠近的位置,如图16所示,更优选处于 比玻璃基板101更靠近的位置。

另外,用于解决同样问题的另一个方式是一种有机发光装置的制造 方法,其特征在于,在同时除去上述层叠体层与上述第2导电性电极层 的一部分的上述(e)工序中,从上述透光性基板(玻璃基板101等) 照射脉冲状的激光束26,并且使激光束26的照射位置以恒定的速度描 画直线轨迹地相对移动来进行,脉冲的强度与上述速度满足如下的关 系,即,通过激光束26的脉冲而形成的多个小孔28呈从透光性绝缘基 板侧向第2导电性电极层侧直径扩大的形状,对于层叠体层和第2导电 性电极层,各小孔28重叠而分别截断层叠体层和第2导电性电极层, 在第1电极层(导电性电极层102)中,上述各小孔28不重叠而在各小 孔28之间留有导通部分30。

以下,对这些方式进行说明。

即,利用激光切割法形成单位发光元件分割槽115时,用透镜31 将激光束25进行聚光,例如图16那样,使激光束25的焦点26对准比 功能层103更靠近光源的位置,进而将激光束25以脉冲状进行照射。

在这里如果关注激光束25的单脉冲,则脉冲状的激光如图16所示, 焦点26聚焦在从功能层103朝向光源的方向(图16的向下方向)的玻 璃基板101的稍微外侧。由此,玻璃基板101的一部分、与其重叠的导 电性电极层102、功能层103和背面电极层104蒸发,如图18、图21 那样,形成孔28。并且,玻璃基板101上的导电性电极层102和与其接 近的功能层103成为特别高温的状态,该部位爆发性地蒸发。

此外,焦点26可以在玻璃基板101内聚焦。

如上所述,透光性导电材料不怎么吸收YAG激光的高次谐波的波 长、例如532nm的光。另外,有机EL元件的层叠体层103的材料也基 本透明,而且该层的厚度为50nm~200nm左右,不太厚,所以不怎么 吸收这种波长的光。因此,特别是形成单位发光元件分割槽时、形成导 通用开口时,相比于将层叠体层103其本身用激光加热至高温而进行蒸 发,使导电性电极层102为高温而进行蒸发更有效。实现该想法是本发 明的特征之一。

另一方面,同样使用通过激光的加工的例如作为光电转换层含有非 晶硅的薄膜光电转换元件的非晶硅层、背面电极层的激光加工中,非晶 硅充分吸收532nm的光,并且,该层的厚度为250nm~500nm左右, 厚至一定程度,因此可以通过加热并蒸发非晶硅而充分地进行加工。该 点是有机EL的层叠体的加工与非晶硅的加工的重要差异。

即,在含有非晶硅的薄膜光电转换元件中,相当于本发明涉及的第 1电极层中的小孔的部分的存在个数为元件中的相应部分的至多30%以 下、通常为15%以下,与此相对,在有机EL元件中,相当于本发明涉 及的第1电极层中的小孔的部分的存在个数为元件中的相应部分的至少 70%以上、通常为85%以上。

上述部位爆发性地蒸发而形成的孔28由于玻璃基板101的瞬间蒸 发导致的爆发压力的影响,如图18、图21、图22、图25所示,成为大 致圆锥形的孔28。

即,爆发的压力波及图17的影线部分32,该部分脱落而形成图18、 图21、图22、图25那样的圆锥形的孔18。

并且,通过直线移动激光束的照射位置,激光脉冲的照射位置按顺 序移动。

其结果,如图19所示,各层的爆发的压力波及的范围40、41、42、 43依次移动,在各层形成图20所示的开口50、51、52或孔53。

即,在玻璃基板101形成图20所示的不连续的小孔53。

另外,在导电性电极层102形成有比上述小孔大的孔(开口)50, 但孔50彼此不重叠,各孔50为独立的。即,在导电性电极层102中, 孔50与孔50之间有残留部55。

与此相对,形成在功能层103的孔51更大,如图20所示,孔51 彼此重叠而形成连续的槽112。即,孔51与邻接的孔51相连,孔51 之间没有残留物。

并且,形成在背面电极层104的孔52是更大的孔52,孔52重叠 40%~80%左右。因此,在背面电极层104形成大孔52重叠而构成的 槽113。

因此,如图22所示,观察在孔28的中心将单位发光元件分割槽115 向横切的方向切断的断面时,导电性电极层102看似被截断,但观察在 孔28彼此的中间部分将单位发光元件分割槽115向横切的方向切断的 断面时,如图23所示,导电性电极层102相连。

另外,若观察沿单位发光元件分割槽115的中心的线切断的断面, 则如图25所示,导电性电极层102在单位发光元件分割槽115内以一 定的间隔相连。

因此,若以更大的范围观察玻璃基板101,则如图26所示,在孔 28的中心,导电性电极层102被截断,但在孔28彼此的中间部分,如 图27所示,各单位发光元件120串联连接。

因此,各单位发光元件120均以相同的光量进行发光。

另外,作为利用单位发光元件分割槽115更确实地截断背面电极层 (第2电极层)104的方法,推荐以下的方法。应予说明,以下说明的 方法不与上述的方法相悖,优选将以下的方法与上述的方法并用。

本发明的优选方式是一种有机发光装置的制造方法,其特征在于, 上述(c)除去层叠体层的一部分而露出上述透光性的第1导电性电极 层的一部分的工序通过对上述层叠体层照射激光束25,并且使激光束 25的照射位置描画直线轨迹地相对移动而进行,进而,对于同时除去上 述层叠体层(功能层103)和上述第2导电性电极层(背面电极层104) 的一部分的上述(e)工序,也是使激光束25的照射位置描画直线轨迹 地相对移动而形成槽来进行的,两者的激光束25的直线轨迹的中心间 的间隔A为130μm以下,进而在同时除去上述层叠体层(功能层103) 和上述第2导电性电极层(背面电极层104)的一部分的上述(e)工序 之后,具有剥离在该工序中形成的槽的边缘的第2导电性电极层56的 工序。

该方式基于本发明的发明人的研究而发现的事实。

即,利用激光切割法分别形成发光层分割槽111和单位发光元件分 割槽115,改变两槽彼此的间隔而试制集成型的有机EL装置100时, 判明了发光层分割槽111与单位发光元件分割槽115的间隔窄时,如图 29所示,它们之间的背面电极层104剥离成带状。

在这里,通过使形成发光层分割槽111时的激光束25的轨迹与形成 单位发光元件分割槽115时的激光束25的轨迹的间隔A为130μm以下, 在形成单位发光元件分割槽115后吸引轨迹间的部位57,从而进行剥 离。优选还附加利用静电进行除去。

其结果,形成于背面电极层(第2电极层)104的第四槽113的宽 度增大,单位发光元件120间的短路减少。

本发明是利用上述制造方法制造的有机发光装置。利用这些方法制 造的有机发光装置即便是大面积,其发光特性与小面积的装置相比较也 不会大幅度地降低。

另外,通过参照图16至图26说明的制造方法制作的有机EL装置 60与上述图13的基本结构相同,在玻璃基板101上依次层叠有作为第 1电极层的导电性电极层102、至少具备有机EL发光层的功能层(层 叠体层)103、以及作为第2电极层的背面电极层104。

并且,在导电性电极层102形成作为第一槽的第1电极层分割槽 110,从而导电性电极层102被分割成多个。另外,在功能层103形成 有作为第二槽的发光层分割槽111,功能层103被分割成多个。进而, 背面电极层104的一部分侵入该发光层分割槽111中,并在槽底部与导 电性电极层102相接。发光层分割槽111是设在功能层(层叠体层)103 的导通用开口,背面电极层104的一部分侵入该导通用开口中,并在槽 底部与导电性电极层102相接。

进而,功能层103的第三槽112与设在背面电极层104的第四槽113 联通,整体形成作为深的共通槽的单位发光元件分割槽115。

因此,单位发光元件分割槽115具有至少达到背面电极层104(第2 电极层)的深度,优选达到功能层103。

集成型有机EL装置100通过设于导电性电极层102的第1电极层 分割槽110与设于功能层103和背面电极层104的单位发光元件分割槽 115而区划各薄层,形成独立的单位发光元件120a、120b、120c……。

并且,如图13所示,背面电极层104的一部分进入发光层分割槽 111中,背面电极层104的一部分与导电性电极层102相接,一个单位 发光元件120a与邻接的单位发光元件120b电串联连接。

即,由于第1电极层分割槽110与单位发光元件分割槽115处在不 同的位置,因此属于一个单位发光元件120a的功能层(层叠体层)103a 与背面电极层(第2电极层)104a从导电性电极层102a伸出而跨越到 邻接的单位发光元件120b。并且背面电极层104a的侵入发光层分割槽 111内的侵入部121a与邻接的单位发光元件120b的导电性电极层102b 相接。

并且,单位发光元件分割槽115通过使用脉冲状激光的激光切割而 形成,是由多个小孔28连接而形成的。

各小孔28呈以玻璃基板101的靠近导电性电极层102的位置作为 起始端,向背面电极层104侧直径扩大的形状。

另外,各小孔28的中心间距离W为10μm至80μm,优选为20μm 至50μm。

对于功能层103和背面电极层104,各小孔28重叠而分别截断功能 层103与背面电极层104。与此相对,在导电性电极层102中,各小孔 28不重叠,在各小孔28之间残留有导通部分30。

另外,通过参照图27至图29说明的制造方法制作的有机EL装置 61(图30),在俯视有机EL装置61时,单位发光元件分割槽115和作 为导通用开口的发光层分割槽111处于邻近的位置,单位发光元件分割 槽115的开口的直径逐渐扩大。即,构成单位发光元件分割槽115的第 四槽113的宽度大于第三槽112。更具体而言,构成单位发光元件分割 槽115的连续的小孔28的、发光层分割槽111侧的边缘以带状剥离而 被除去,单位发光元件分割槽115的槽宽度在发光层分割槽111侧比另 一方宽。

并且,单位发光元件分割槽115的宽度方向的端部达到背面电极层 104的侵入发光层分割槽111的部位。即,单位发光元件分割槽115的 宽度方向的端部与背面电极层104的侵入发光层分割槽111内的侵入部 121相接。

因此,区划背面电极层104的槽宽度宽,背面电极层104的区段不 会短路。

实施例

接着,说明本发明的具体实施例和相对于这些实施例的比较例的有 机EL装置的详细的制造方法和它们的评价结果。

(实施例1)

将在单面整体涂布有平均膜厚150nm的掺杂铟的氧化锡(ITO)膜 的厚度0.7mm的无碱玻璃用作透光性基板。将该基板(200mm×200mm) 以ITO膜朝上的方式设置在XY载物台上,通过利用YAG激光的基波 从上面照射激光束,以尽量不损害玻璃的方式将ITO膜的一部分以图1 (A)的模式图所示的形态除去。即,进行第一激光切割工序,对导电 性电极层102形成第1电极层分割槽110。激光的振荡频率为15kHz、 输出功率为14W、光束直径约为25μm、加工速度为50mm/秒。将这样 进行图案形成而得的带有ITO膜的玻璃基板的激光加工部的平面放大 照片示于图2。

用中性洗剂清洗该基板后,在150℃加热20分钟进行干燥,然后, 确认长条状的各ITO部分间的电阻值大致为20MΩ以上。然后,利用 真空蒸镀装置在进行了图案形成的阳极电极上形成以低分子有机化合 物为主成分的层叠体层。即,在ITO上的第一层,使氧化钼与下述所 示的4,4’-双[N-(2-萘基)-N-苯基-氨基]联苯(以下简称为α-NPD)分别 以0.015nm/秒和0.135nm/秒的蒸镀速度通过真空共蒸镀法形成10nm的 膜厚作为形成发光单元的空穴注入层。

接着,使α-NPD通过真空蒸镀法形成50nm(蒸镀速度0.08nm~ 0.12nm/秒)的膜厚作为空穴输送层。

接着,发光层兼作电子输送层,将下述所示的[三(8-羟基喹啉)]铝 (III)(以下简称为Alq3)通过真空蒸镀法形成70nm(蒸镀速度 0.25nm~0.30nm/秒)的膜厚。

接着,通过真空蒸镀法将LiF以1nm(蒸镀速度0.01nm~0.05nm/ 秒)的膜厚层叠在阴极,在其上通过真空蒸镀法将阴极电极Al以150nm (蒸镀速度0.30nm~0.35nm/秒)的膜厚进行制膜。这些由真空蒸镀法 形成的膜的形态示于图1(B)的模式图中。

然后,将该层叠有包含有机化合物层的层叠体层的玻璃基板以包含 有机化合物层的层叠体层为下面的方式设置在XY载物台上。此时,在 端部4处固定玻璃基板,并且玻璃基板与XY载物台平行且相隔7mm, 从而配置成包含有机化合物层的层叠体层不直接接触XY载物台。通过 在该状态下,利用YAG激光的第2高次谐波从上面照射激光束,以尽 可能不损伤玻璃基板和ITO层的方式将包含有机化合物层的层叠体层 的一部分与除去了ITO层的槽平行地连续除去。即,进行第二激光切 割工序而形成发光层分割槽111。

激光的振荡频率为5kHz、输出功率为0.4W、光束直径为约25μm、 加工速度为50mm/秒、与除去了ITO的槽的距离为100μm。其激光加 工后的形态示于图1(C)的模式图中。

将包含有机化合物层的层叠体层的一部分除去后,再次将玻璃基板 设置在真空蒸镀机中,在最表面的Al层上通过真空蒸镀法将Al进一步 以150nm(蒸镀速度0.30nm~0.35nm/秒)的膜厚进行制膜。形成该 Al层的形态示于图1(D)的模式图中。

将该层叠有包含有机化合物层的层叠体层的玻璃基板以Al层为下 面的方式设置在XY载物台上。与上述包含有机化合物层的层叠体层的 除去时同样,在端部4处固定玻璃基板,并使玻璃基板与XY载物台平 行且相隔7mm,从而配置成包含有机化合物层的层叠体层不直接接触 XY载物台。通过利用YAG激光的第2高次谐波从上面照射激光束,以 尽可能不损伤玻璃基板和ITO层的方式将Al层的一部分与除去了包含 有机化合物层的层叠体层的槽平行地连续除去。即,进行第三激光切割 工序而形成单位发光元件分割槽115。

激光的振荡频率为5kHz、输出功率为0.4W、光束直径为约25μm、 加工速度为200mm/秒,与除去了包含有机化合物层的层叠体层的槽的 距离为100μm。将该激光加工后的形态示于图1(E)的模式图中,将 这些一系列的集成化有机EL发光装置的制造工艺的断面模式图示于图 3的模式图中。

进而,为了与外周部绝缘,如图1(F)的模式图所示,通过在与 ITO的除去线等的垂直方向照射YAG激光的第2高次谐波,除去ITO 和包含有机化合物层的层叠体层、第2电极层而完成有机EL装置。激 光的振荡频率为5kHz、输出功率为0.4W、光束直径为约25μm、加工 速度为50mm/秒。结果,如图4所示,将170mm×170mm的发光部20 电分割成8个长条状的发光部21,且串联连接。将连接部的平面放大照 片示于图5。

最后,按照以下步骤计测这样制作的集成化有机EL装置的性能。 即,如图6所示,选出6处(A~F)包含集成化有机EL装置的发光部 的50mm×50mm的部分,用亮度分布计测定与对1个长条状发光部施 加5V的情况相当的、对装置整体施加40V时的亮度。将亮度分布的结 果示于图7。进而,将图7所示的原射线分析线上的亮度分布示于图8。 进而,将这些各部分的平均亮度示于表1(各实施例中制作的装置的图 6的各位置的平均亮度)。

[表1]

单位:cd/m2

  测定位置   A   B   C   D   E   F   实施例1   146.39   140.64   144.48   148.52   144.28   150.37   实施例2   145.53   144.81   142.64   146.66   143.12   149.88   实施例3   147.35   151.23   148.77   148.93   153.26   154.17   实施例4   146.65   144.76   143.33   146.79   145.55   162.51

由图8可知,亮度分布极其良好,是在集成部所夹持的部分残留若 干的亮度分布的程度。这是由分割的长条状的发光部内的透光性电极层 的电阻损耗所导致的,与没有集成的情形相比甚微。通过增加分割数以 缩短集成部之间的距离,可以进一步改善。只要根据集成导致的工时数 增加与有效面积的损失的平衡来决定图案即可。

像这样,可知根据本发明能够以简易的工序提供即使在 200mm×200mm的大面积照明用有机EL装置中,也可以通过将透光性 导电层的电阻值的影响极小化而大致均匀地发光的装置。

(实施例2)

准备涂布有平均膜厚150nm的ITO膜的厚度0.7mm的无碱玻璃 (200mm×200mm)作为基板。将ITO膜化学蚀刻成图1(A)所示的 形状,平均蚀刻宽度为50μm。将该基板用中性洗剂进行清洗后,在150℃ 加热20分钟进行干燥,然后,确认了长条状的各ITO部分间的电阻值 为大致20MΩ以上。然后,设置在真空蒸镀装置中,用与实施例1同样 的方法制作有机EL装置。用与实施例1相同的方法测定这样制作的集 成化有机EL装置的性能,将与实施例1相同的各部分的平均亮度示于 表1。

本实施例用化学蚀刻实施实施例1的透光性导电层的图案形成,虽 然加工导致成本上升,并且透光性导电层的除去面积增加导致发光区域 面积减少,但与实施例1同样可以提供能够进行亮度分布小且均匀的发 光的大面积照明用有机EL装置。

(实施例3)

按照与实施例1相同的方法制作集成化有机EL装置。挑选制作的 装置的长条状的邻接的2个第2电极层,在与元件相反的方向对它们之 间施加0.1V的电压,测定电极层间的电阻值。将其结果用图9左端的 白色圈(○)表示。然后,进一步将施加电压每次增加0.1V并测定每次 的电阻值,将该操作重复进行至施加电压为5V。将其结果用图9的左 端以外的白色圈(○)表示。然后,使施加电压下降至0V后,再次使 施加电压每次增加0.1V并测定电阻值,将该操作再一次重复进行至5V。 将其结果用图9的黑色圈(●)表示。认为该结果印证了通过施加某电 压以上的电压,微小缺陷消失,漏电流降低。对全部的邻接的第2电极 层之间实施该操作。然后,按照实施例1所示的步骤测定亮度,将与实 施例1相同的各部的平均亮度示于表1中。

本实施例在实施例1中增加了除去制作的有机EL装置中若干残留 的漏电流的发生部位的方法。可知根据本发明除了能得到与实施例1同 等以上的良好的亮度分布,而且由于漏电流的降低,施加电压相同的情 况下,可以得到高平均亮度,还提高电流效率、输出效率。

(实施例4)

按照与实施例1相同的方法制作集成化有机EL装置。然后,对该 装置的集成部分从高压储气瓶喷吹经减压阀减压的干燥氮,除去集成部 周边的粉状物质后,按照实施例1所示的步骤测定亮度,将与实施例1 相同的各部的平均亮度示于表中。

本实施例与实施例3同样,在实施例1中增加了除去制作的有机EL 装置中若干残留的漏电流的发生部位的方法。可知根据本发明除了能够 得到与实施例1同等以上的良好的亮度分布,而且由于漏电流的降低, 在施加电压相同的情况下,可以得到高平均亮度,还提高电流效率、输 出效率。

(比较例1)

将在单面整体涂布了与实施例1中使用的膜相同平均膜厚150nm的 ITO膜的厚度0.7mm的无碱玻璃用作基板。将该基板(200mm×200mm) 的ITO层通过化学蚀刻而除去一部分,从而形成图10(A)所示的形状, 然后用中性洗剂进行清洗,在150℃加热20分钟进行干燥。

然后,利用真空蒸镀装置,在形成了图案的阳极电极上与实施例1 同样地形成以低分子有机化合物为主成分的层叠体层。但是,利用不锈 钢的掩模进行蒸镀,使得该层叠体层的平面形状为图10(B)所示的形 状。

接着,作为阴极的一部分,通过真空蒸镀法利用图10(C)所示形 状的不锈钢掩模以1nm的膜厚层叠LiF。在其上利用相同的掩模与真空 蒸镀法以150nm(蒸镀速度0.30nm~0.35nm/秒)的膜厚将阴极电极 Al进行制膜。将用该工艺制造的有机EL发光装置的断面模式图示于图 11的模式图中。

得到的有机EL装置是发光面积为170mm×170mm的没有集成的有 机EL装置。对该有机EL装置,在两极间施加5V而使其发光,与实 施例同样进行亮度分布测定,将ITO电极方向的亮度分布示于图12。 如图12所示,ITO的电阻损耗小的端部的亮度高,电阻损耗大的中央 部的亮度低,可知与实施例的有机EL装置相比较具有大的亮度分布。

(实施例5)

采用工序与上述实施例1大致相同、仅第三激光切割工序不同的方 法进行实施。即,在实施例1中是利用YAG激光的第2高次谐波从上 面照射激光束来实施第三激光切割工序,但在本实施例中,如图16所 示,将激光束25的焦点26对焦于玻璃基板101的外侧。

然后,一边使玻璃基板101的一部分蒸发,一边连续除去Al层的 一部分。

按照与上述实施例1相同的方法评价这样制作的集成化有机EL装 置的性能,结果亮度分布极其良好。

(实施例6)

在与上述的实施例1相同的条件下,制作了仅第1电极层分割槽110 与单位发光元件分割槽115的间隔不同的集成化有机EL装置。即,利 用激光切割法分别形成第1电极层分割槽110与单位发光元件分割槽 115。然后改变两槽彼此的间隔。

并且,形成单位发光元件分割槽115后,对背面电极层104用真空 进行吸引,清扫单位发光元件分割槽115的周围。其结果如表2所示。

即,形成单位发光元件分割槽115时的激光束25的轨迹的间隔A 为130μm以下时,单位发光元件分割槽115的边缘部分带状剥离。与 此相对,该间隔A超过140μm时,不能除去单位发光元件分割槽115 的边缘。

另外,能够将单位发光元件分割槽115的边缘部分以带状进行剥离 的集成化有机EL装置的亮度分布极其良好。

[表2]

符号说明

1   透光性基板

2   透光性的第1导电性电极层

3   包含有机化合物层的层叠体层

4   第2导电性电极层

28  小孔

30  导通部分

55  导通部分

60  有机EL装置(有机发光装置)

100 集成型有机EL装置(集成化有机发光装置)

101 玻璃基板(透光性基板、透光性绝缘基板)

102 导电性电极层、第1电极层

103 功能层、层叠体层

104 背面电极层、第2电极层

110 第1电极分割槽

111 发光层分割槽、导通用开口

115 单位发光元件分割槽

120 单位发光元件

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