一种劳厄衍射扫描数据的衍射峰空间分布比对分析法

技术领域

本发明涉及晶体微观结构的表征方法技术领域，具体涉及一种分析扫描式劳厄衍射图谱，完成对扫描式劳厄衍射图谱中衍射峰的标定并得到扫描式劳厄衍射实验扫描区域晶/相界分布信息的方法。

背景技术

材料微观结构会对材料力学性能产生极大影响，从而影响材料的服役。因此对微观结构的表征对于研究材料的力学行为、失效机制从而探讨材料加工工艺有着重要的意义。现有的材料微观结构的常用表征方法有光学显微镜、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、电子背散射衍射(EBSD)，传统的X射线衍射(XRD)以及中子衍射。

金相显微法通过光学显微镜观察材料表面形貌，能够在较大范围获得材料表面结构信息。但受制于光学显微镜的分辨率，其无法完成对微观尺度下的结构分析。扫描电子显微镜观测时通常有两种信号来源，分别是二次电子和背散射电子。其中二次电子信号对样品表面形貌有敏感性，背散射电子信号对样品元素分布有敏感性，两者均难以区分小尺度下的结构例如位错、小角晶界，且穿透深度比较低。而中子衍射和传统的XRD的分辨率同样也不具备足以分辨包括晶体取向、缺陷、孪晶等结构特征的高空间分辨率。而TEM虽然分辨率非常高但是效率很低，要想得到大范围内的缺陷分布相当困难。TEM 与EBSD制样复杂，尤其EBSD样品对表面光洁度要求极高。

扫描式劳厄衍射技术(Scanning Laue Diffraction)是将同步辐射光源作为X射线衍射光源，具有空间分辨率高(亚微米级别)(Kunz,M.,et al.,A dedicated superbend x-ray microdiffraction beamline for materials,geo-,and environmental sciences at the advanced light source[J],Rev.Sci.Instrum.,2009)，角分辨率高(～0.01°)(Tamura,N.,et al.,High spatial resolution grain orientation and strain mapping in thin films using polychromatic submicron x-ray diffraction[J],Appl.Phys.Lett.,2002)，穿透力能力强、样品制备简单等优点。扫描式劳厄衍射技术的这些优点，弥补了上述诸多材料分析方法在对材料微观结构分析方面的不足。体现了这种技术在材料分析领域的重要性。

扫描式劳厄衍射需要对样品逐点扫描，产生海量的(几千张到十几万张)扫描式劳厄衍射图谱。现有对扫描式劳厄衍射图谱的处理方法方法，需要对扫描式劳厄衍射实验所得的每张衍射图谱进行独立地指标化处理，之后再进行其他分析。但对扫描式劳厄衍射图谱中的衍射峰信息进行指标化处理需要进行大量计算，非常耗时，该过程往往少则需要数十小时多则数周时间，且处理一般需要在集群计算机上进行，消耗大量的计算资源。这些弊端都严重限制了扫描式劳厄衍射这一技术的使用。

实际上，由于晶体在同一个晶粒中各点的取向差极小，同一晶粒内各扫描位置采集到的扫描式劳厄衍射图谱有着较相似，因此，对每个晶粒只需选取任意一个扫描位置的劳厄衍射图谱进行指标化处理， 再通过寻找属于同一晶粒的点对应的扫描式劳厄衍射图谱上峰的相似性，即可完成对属于同一晶粒的点对应的扫描式劳厄衍射图谱上峰的标定。这使对扫描式劳厄衍射图谱进行指标化处理的次数极大减少，从而使整个计算过程大大简化并节省了大量时间与计算机资源。使用这种方法在快速完成对扫描式劳厄衍射图谱上峰的标定的同时，还可以同时获得实验区域内的晶/相界分布信息，为后续处理带来方便。

发明内容

为满足上述技术要求，本发明旨在提供一劳厄衍射扫描数据的衍射峰空间分布比对分析法，本发明方法与当前的其他对扫描式劳厄衍射图谱的分析方法相比，具有计算量小，耗时短、结果精度高的特点。

为了达到上述目的，本发明技术方案如下：

一种劳厄衍射扫描数据的衍射峰空间分布比对分析法，包括如下步骤：

步骤一：对扫描式劳厄衍射实验所得的所有扫描式劳厄衍射图谱进行寻峰操作，得到每张扫描式劳厄衍射图谱上所有衍射峰的位置和积分强度；

步骤二：判定扫描式劳厄衍射实验区域内两点(比较原点和被比较点)是否为同一晶粒，包括如下具体操作步骤：

1)读取进行计算的比较原点的标定衍射峰位置列表，并录入列表L_C1；若标定衍射峰位置列表不存在，对该点对应扫描式劳厄衍射图谱进行指标化计算，得到所有标定衍射峰在扫描式>C1，并将其作为该点的标定衍射峰位置列表储存；

2)计算L_C1所有标定衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_C1,i；定义判定晶界的临界晶体取向差δ；

3)对所需对比被比较点，区分以下两种情况进行不同操作：

a)该点的标定衍射峰位置列表存在。读取标定衍射峰位置列表，并将其录入列表L_C2，计算每个衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_C2,i，对每个方向向量k_C1,i，确定是否有k_C2,i与其夹角小于δ(一般δ取1.5°)，若有，将该峰记录为标定衍射峰，若有多个比衍射峰满足该条件，取夹角较小的峰为标定衍射峰；若取到的标定衍射峰总数大于临界有效值n_c(一般n_c取8)，将所得标定衍射峰位置作为一次特征峰位置列表L_t；将比较原点中峰的晶面信息赋给与其对应的被比较点中的峰。若不存在符合以上条件的L_t，认为两点不属于同一晶粒，无需进行本步骤的后续操作；

b)该点的标定衍射峰位置列表不存在；读取该点对应扫描式劳厄衍射图谱上所有衍射峰的坐标，计算每个衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_C2,i，对每个方向向量k_C1,i，确定是否有k_C2,i与其夹角小于δ，若有，将该衍射峰记录为比较标定衍射峰，若有多个衍射峰满足该条件，取夹角较小的峰为标定衍射峰；若取到的标定衍射峰总数大于临界有效值n_c，且这些标定衍射峰中有n_c-Δn个的积分强度排>d位(一般取n_d＝1.2n_c，取Δn＝0.2n_c，并对其进行取整)，将所得标定衍射峰位置作为一次标定峰位置列表L_t；将比较原点对应扫描式劳厄衍射图谱中标定衍射峰的晶面米勒指数赋给与其对应的被比较点对应扫描式劳厄衍射图谱中的衍射峰。若不存在符合以上条件的L_t，认为两点不属于同一晶粒，无需进行本步骤的后续操作；

4)对L_C1中的所有标定衍射峰(其总数为n)，计算方向向量k_C1,i(1≤i≤n)两两之间的夹角，得到由个夹角组成的序列D_S；此序列即为该张扫描式劳厄衍射图谱所在晶粒的标准峰角度差序列D_S；

其中

5)计算L_C2中所有标定衍射峰(其总数为n_p)在探测器坐标系下的方向向量k_C1,i(1≤i≤n_p)；而后计算各方向向量两两之间的夹角，得到由个夹角组成的序列D；此序列即为该张扫描式劳厄衍射图谱所在晶粒的峰角度差序列D；

其中

6)比较序列D和某晶粒的标准峰角度差序列D_S中的组元；定义对D中的组元δ_D，D_S中存在组元δ_Ds，使

则δ_D为有效组元(一般T₁取0.05)；求D中的有效组元数m，D_S中组元总数为m_s，若

认为两点属于同一晶粒并将得到的一次标定峰位置列表L_t作为标定衍射峰储存，若不满足此条件则不属于同一晶粒并将之前赋给被比较点对应的扫描式劳厄衍射图谱上的衍射峰的晶面米勒指数清除；一般取T₂取0.8；

步骤三：定义重检晶界的方法，包括如下具体步骤：

1)对重检点进行重检，计算该点扫描式劳厄衍射图谱中所有标定峰或被标定衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_i，判定晶界的临界晶体取向差为δ(取法与步骤二中相同)；

2)对与该点相邻的被置为晶界的点，读取其标定衍射峰位置列表L_C2；计算每个标定衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_C2,i，对每个方向向量k_i，确定是否有k_C2,i与其夹角小于δ，若有，将该峰记录为重检标定衍射峰，若有多个标定衍射峰满足该条件，取夹角较小的标定衍射峰为重检标定衍射峰。若取到的重检标定衍射峰总数大于临界有效值n_c(取法与步骤二中相同)，认为该相邻点不为晶界重新对其进行记录；

步骤四：从扫描式遍历法和辐射式遍历法中选择一种作为对扫描式劳厄衍射实验扫描区域内所有点的遍历方法；在开始遍历之前将整个区域的边界置为晶界。而后依据选定的遍历方法完成对扫描式劳厄衍射实验区域内所有点的遍历，并得到这些点对应扫描式劳厄衍射图谱上所有被标定衍射峰的晶面米勒指数。

步骤四中所述的扫描式遍历方法包括如下具体步骤：

1)对扫描式劳厄衍射实验的整个扫描区域按列扫描遍历。定义正在进行的列的扫描方向为前进方向，向下一列的换列方向为旁列方向。遍历过程从区域的某一个角开始；

2)遍历开始后进行到扫描式劳厄衍射实验区域中任意一点后，判断该点前进方向的反方向和旁列方向的反方向的的相邻点是否被置为晶界，若相邻点为晶界且其正在进行的点自身不为整个实验区域的角上的点，将正在进行的点设为重检点，运用技术方案中步骤三的方法对其进行重检，确定其是否为晶界；

3)分别以该点的比较原点，以前进方向和旁列方向相邻点为被比较点，运用技术方案中步骤二的方法判断该点前进方向和旁列方向相邻点与该点是否属于同一晶粒。若其中存在一点与其不为同一晶粒，则将其置为晶界；

4)根据1)确定的扫描方向，计算下一个点，重复2)和3)，直到完成对扫描式劳厄衍射实验区域内所有点的遍历。

步骤四中所述的辐射式遍历方法包括如下具体步骤：

1)随机选取一个与之前判断结束的晶粒边缘相邻的点作为本晶粒首点；以该点为重检点，运用技术方案的步骤三的方法重检与该点相邻的晶粒边缘点是否为晶界；若不为晶界，则将这个随机选取的点记录为之前判断结束晶粒中的点并置为晶界，如果同时与其相邻的边缘点的其他相邻点都与其属于同一晶粒，则将此相邻点重新置为非晶界。而后重新进行1)，直到取到的点经过重检后，与其相邻的晶界被确定为晶界；

2)对本晶粒边界上的各点，若其不为晶界，则以该点为比较原点，以相邻点为被比较点，运用技术方案中步骤二的方法判断 该点和与之相邻的非本晶粒的点是否属于同一晶粒；若属于同一晶粒则，将该相邻点记录为本晶粒中的点；若不属于则将该点置为晶界；反复进行上述置比较原点和被比较点与判断是否为同一晶粒的操作，直到本晶粒边界上的所有点都为晶界；

3)反复进行1)和2)的操作，直到完成对扫描式劳厄衍射实验区域内所有点的遍历。

和现有技术相比较，本发明具备如下优点：

本发明方法适合于对晶体的扫描式劳厄衍射实验数据进行快速的可视化分析，具有处理速度快、计算精度高的优点。该方法显著降低了数据运算量，使原来需要在集群计算机上进行的集群计算转变为在个人电脑上进行的简单计算，并且能在较短时间内完成对扫描式劳厄衍射图谱上峰的标定，并获得实验区域内的晶/相界分布信息。

附图说明

图1为本发明使用扫描式遍历方法的流程图。

图2为实施例样品的[0 0 1]方向与样品表面法向的夹角。

图3为实施例中实验区域上A点对应扫描式劳厄衍射图谱与其上峰的标定。

图4为实施例中实验区域上B点对应扫描式劳厄衍射图谱与其上峰的标定。

图5为实施例中实验区域上C点对应扫描式劳厄衍射图谱与其上峰的标定。

图6为实施例通过本发明得到的晶界分布结果。

具体实施方法

为使本发明的上述目的、特征和优点更加明显易懂，下面结合图 2所示的实施例样品对本发明的具体实施方法做详细说明。

图2所示的实施例样品为304不锈钢，在图2中可以看到该样品中各点的晶体取向信息，明显可见晶界的分布情况。

如图1所示，本实施例一种劳厄衍射扫描数据的衍射峰空间分布比对分析法，包括如下步骤：

步骤一：运用公知的方法，对扫描式劳厄衍射实验所得的所有扫描式劳厄衍射图谱进行寻峰操作，得到每张扫描式劳厄衍射图谱上所有衍射峰的位置和积分强度。

步骤二：在开始分析扫描式劳厄衍射图谱前，判定区域内两点(分别为比较原点和被比较点)是否为同一晶粒。其包括以下具体步骤：

1)读取进行计算的比较原点的标定衍射峰位置列表L_C1；若L_C1不存在，用公知的方法对该点对应扫描式劳厄衍射图谱进行指标化计算，得到所有标定衍射峰在扫描式劳厄衍射图谱上的坐标与晶面米勒指数，组成标准被标定衍射峰列表L_C1，并将其作为该点的标定衍射峰位置列表储存。

2)计算L_C1所有标定衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_C1,i；定义判定晶界的临界晶体取向差δ。这里取δ＝1.5°。

3)对所需对比被比较点，区分以下两种情况进行不同操作：

a)该点的标定衍射峰位置列表L_C2存在。读取L_C2，计算每个衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_C2,i，对每个方向向量k_C1,i，确定是否有k_C2,i与其夹角小于δ，若有，将该峰记录为标定衍射峰，若有多个比衍射峰满足该条件，取夹角较小的峰为标定衍射峰。若取到的标定衍射峰总数大于临界有效值n_c，取n_c＝6,。将所得标定衍射峰位置作为一次特征峰位置列表L_t。将比较原点中峰的晶面信息赋给与其对应的被比较点中的峰。若不存在符合以上条件的L_t，认为两点不属于同一晶粒，无需进行本步骤的后续操作。

b)该点的标定衍射峰位置列表L_C2不存在。读取该点对应扫描式劳厄衍射图谱上所有衍射峰的坐标，计算每个衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_C2,i，对每个方向向量k_C1,i，确定是否有k_C2,i与其夹角小于δ，若有，将该衍射峰记录为比较标定衍射峰，若有多个衍射峰满足该条件，取夹角较小的峰为标定衍射峰。若取到的标定衍射峰总数大于临界有效值n_c，且这些标定衍射峰中有n_c-Δn(取Δn＝2)个的积分强度排在该张扫描式劳厄衍射图谱所有衍射峰的前n_d位(取n_d＝10)，将所得标定衍射峰位置作为一次标定峰位置列表L_t。将比较原点对应扫描式劳厄衍射图谱中标定衍射峰的晶面米勒指数赋给与其对应的被比较点对应扫描式劳厄衍射图谱中的衍射峰。若不存在符合以上条件的L_t，认为两点不属于同一晶粒，无需进行本步骤的后续操作。

4)对L_C1中的所有标定衍射峰(其总数为n)，计算方向向量k_C1,i(1≤i≤n)两两之间的夹角，得到由个夹角组成的序列D_S。此序列即为该张扫描式劳厄衍射图谱所在晶粒的标准峰角度差序列D_S。

其中

5)计算L_C2中所有标定衍射峰(其总数为n_p)在探测器坐标系下的方向向量k_C1,i(1≤i≤n_p)。而后计算各方向向量两两之间的夹角，得到由个夹角组成的序列D。此序列即为该张扫描式劳厄衍射图谱所在晶粒的峰角度差序列D。

其中

6)比较序列D和某晶粒的标准峰角度差序列D_S中的组元。定义对D中的组元δ_D，D_S中存在组元δ_Ds，使

这里取T₁＝0.05。

则δ_D为有效组元。求D中的有效组元数m，D_S中组元总数为m_s，取T₂＝0.8。若

认为两点属于同一晶粒并将得到的一次标定峰位置列表L_t作为标定衍射峰储存，若不满足此条件则不属于同一晶粒并将之前赋给被比较点对应的扫描式劳厄衍射图谱上的衍射峰的晶面米勒指数清除。

步骤三：重检晶界，包括如下具体步骤：

1)对重检点进行重检，计算该点扫描式劳厄衍射图谱中所有标定峰或被标定衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_i，判定晶界的临界晶体取向差为δ。

2)对与该点相邻的被置为晶界的点，读取其标定衍射峰位置列表L_C2。计算每个标定衍射峰在探测器坐标系下的方向向量k_C2,i，对每个方向向量k_i，确定是否有k_C2,i与其夹角小于δ，若有，将该峰记录为重检标定衍射峰，若有多个标定衍射峰满足该条件，取夹角较小的标定衍射峰为重检标定衍射峰。若取到的重检标定衍射峰总数大于临界有效值n_c，认为该相邻点不为晶界重新对其进行记录。其中的δ和n_c的取法和步骤二中相同。

步骤四：对于本实施例，若选择扫描式遍历方法对扫描式劳厄衍射实验草庙区域内所有点进行遍历。遍历开始前，将整个实验区域的边界置为晶界。

1)定义扫描按由下至上，由左至右的方向进行。即定义由下至上为前进方向，由左至右为旁列方向。遍历过程从区域的左 下角(A点)开始，A点的劳厄衍射图谱与标定的衍射峰如图3所示。

2)以开始的A点为例。以其为比较原点，首先将其上方，即前进方向相邻点(C点)定为被比较点，C点的劳厄衍射图谱与标定的衍射峰如图5所示，使用步骤二中定义的方法，判断这两个点是否为同一个晶粒，结果其与A点不属于同一晶粒，将A点置为晶界。之后，将A点的右侧，即旁列方向相邻点(B点)定为被比较点，B点的劳厄衍射图谱与标定的衍射峰如图4所示，使用步骤二中定义的方法，判断这两点是否为同一晶粒，结果其与A点属于同一晶粒。

3)开始的A点，由于其以为整个实验区域角上的点，对其不进行重检。现以D点为例说明重检过程，当进行到D点时，其下方的E点，即前进方向的反方向相邻点，被置为晶界，所以以D点为重检点，按步骤三中定义的方法，进行重检。最终结果为E点和D点属于同一晶粒，又E点右侧，即旁列方向的点与其属于同一晶粒，故将E点重新置为非晶界。

4)以2)和3)中所述的操作方法，按1)中所述的顺序，完成对实验区域内所有点的遍历。

对本实施例，若选择扫描式遍历方法对扫描式劳厄衍射实验扫描区域内所有点进行遍历。遍历开始前，将整个实验区域的边界置为晶界。

1)在区域中未被判断的点中随机选取一个点为本晶粒的首个点。这里选择区域中的F点为本晶粒的首个点。其上下左右的相邻点都为未被判断的点，故无需重检。

2)本晶粒的首个点其自身即为本晶粒边界上的点，且其不为晶界，判断其上下左右四个相邻点与其是否属于同一晶粒。发现这四个相邻点中左右下三个相邻点与其为同一晶粒，则这三个点也为本晶粒的点，且其为本晶粒的边界点。而F点被置为晶界。比较本晶粒的边界点的相邻的未被判断的点与其知否为同一晶粒，从而扩展该晶粒，直到该晶粒的边界都为晶界。

3)以1)和2)中所述的操作为例，反复进行，直到完成对扫描式劳厄衍射实验区域内所有点的遍历。

使用本发明方法得到的图2所示区域的晶界分布情况如图6所示，从图中可以看出，使用本方法得到的晶界分布与图2中所示的晶体取向分布相对应，说明本方法得到的结果正确。而对区域内的2550张劳厄衍射图谱，仅对其中的28张进行的指标化计算，占1.09％，计算量远小于现有的方法。

至此，应用了具体个例对本发明的晶体扫描式劳厄衍射图谱的角度比较式分析方法的原理及实施方式进行了阐述，以上实施例的说明仅用于帮助理解本发明的方法及核心思想；同时，对于本领域的一般技术操作人员，在使用本发明时依据本发明的思想，在具体使用方式及范围上均存在改变之处。因此，本发明说明书不应理解为对本发明的应用方式及应用范围等的限制，本发明的保护范围应以权利要求书为准。