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可溶性的硅氧分子筛类金属笼状物的自组装合成、结构与催化性能

摘要

本项目工作着力探究硅氧化合物负载金属催化剂的精细结构以及原子层次的催化行为与性能。因此,通过金属有机合成方法在硅氧化合物的硅原子上嫁接有机基团,再利用硅氧化合物中的轻基质子与金属离子交换的方法键联金属组分。研究结果发现,这些硅氧金属化合物会形成多种不同笼状、皇冠状、锲形、环状等不同结构的非常明确的化合物。这些化合物的形成是基于分子基元的自组装或组装。单晶结构分析表明金属嵌入到氧原子的环境中,具有明确的配位几何和氧化态;随后的催化性能考察证明,不同的金属具有其特定的催化作用;在催化机理的研究中,发现其中的硅原子具有Lewis酸性,并通过桥联的氧原子对金属中心的催化产生一定的影响。也将硅氧金属的合成组装拓展到硅氮、硅硫、铝氧、铝硫等金属簇合物。同时,也探究了基于金属一金属间Donor-Acceptor作用的分子组装。

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