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碳酸盐/La203催化剂上甲烷低温氧化偶联反应的研究

摘要

自从1982年首先报道了甲烷氧化偶联(OCM)制取乙烯和乙烷的研究成苛刻的反应条件对催化剂的热稳定性以及反应器的设计带来很大的挑战。此外,高温条件下C2烃产物容易发生深度氧化生成Cox,因此,为了节约能耗以及提高C2烃的选择性,开展低温或自热甲烷氧化偶联的研究具有重要的实际意义。本文采用混合法制备了含Li、Na、K的碱金属碳酸盐/La2O3催化剂和含Mg、Ca、sr、Ba的碱土金属碳酸盐/La2O3催化剂,其中碳酸盐的质量含量为5%-20%,在常压微型同定床石英反应器中进行了OCM反应性能的考察,并采用XRD对催化剂的结构进行了表征。催化性能评价时催化剂的用量为0.2克,粒径为80-120目。反应前,在炉温600℃时通O2预处理催化剂30min,然后通入CH4/O2=2.0、GHSV=36000ml/g·h的反应气体,并在不断降低炉温的情况下测定产物分布,实验结果表明这些催化剂在炉温很低时也具有较好的甲烷氧化偶联催化反应性能。果以来,人们对这一课题进行了广泛而深入的研究。此反应是强放热的高温反应,这样

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