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硅烷化处理对Pd/Al2O3催化高不饱和烃加氢反应性能影响的研究

摘要

调整硅烷基团种类和制备程序制备了一系列改性的Pd/Al2O3催化剂。通过N2-物理吸附、X荧光分析仪(XRF)、X射线光电子能谱仪(XPS)、脉冲吸附和程序升温脱附(TPD)等多种手段对催化剂进行了分析。表征结果说明硅烷基团是与催化剂表面的-OH反应后嫁接的并形成了Si-O化学键。硅烷化处理后的催化剂表面极性减弱和表面量和强度降低;硅烷化催化剂焙烧后酸量和强度无明显变化。脉冲实验和XPS结果说明Pd金属可能被硅烷基团覆盖,覆盖程度与嫁接量有关。催化剂首先在高通量反应器内以碳二选择加氢反应进行筛选,并在碳三气相加氢侧线装置评价了优化的催化剂。275小时连续评价结果表明,相对于常规催化剂,硅烷化处理后的催化剂积碳减少86%,反应温升高降低12℃,最高反应温度点降低19℃。硅烷化处理的催化剂反应性能与制备方式有关,优化的催化剂选择性提高5~10%,抗积碳性能和稳定性良好,催化剂具有可再生性。

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