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【24h】

Photoinduced Electron Transfer in Ferrocene-Porphyrin Oligomer-Fullerene Systems

机译：二茂铁-卟啉低聚物-富勒烯体系中的光诱导电子转移

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A Meso-,meso-linked porphyrin trimer [(ZnP)_3] as a light-harvesting chromophore has been incorporated for the first time into a photosynthetic electron transfer model including ferrocene (Fc) as an electron donor and fullerene (C_(60)) as an electron acceptor to construct the ferrocene-meso, meso-linked porphyrin trimer-fullerene system (Fc-(ZnP)_3-C_(60)). Photoirradiation of Fc-(ZnP)_3-C_(60) results in photoinduced electron transfer from the singlet excited state of the porphyrin trimer [~1(ZnP)_3~*] to the C_(60) moiety to produce the porphyrin trimer radical cation-C_(60) radical anion pair, Fc-(ZuP)_3~(·+)-C_(60)~(·-). Subsequent formation of the final charge-separated state, i.e., Fc~+-(ZnP)_3-C_(60)~(·-), was confirmed by the transient absorption spectra observed in the laser flash photolysis. The final charge-separated state decays obeying first-order kinetics with a lifetime of 0.53 s in DMF at 163 K. The lifetime is comparable to those of the natural bacterial photosynthetic reaction center and longer than that of any other multistep electron transfer model system. More importantly, the quantum yield of formation of the final charge-separated state (i.e., 0.83) remains high despite of large separation distance of the Fc~+ and C_(60)~(·-) radical ion pair. Such a high quantum yield results from the efficient charge separation through the porphyrin trimer, whereas the slow charge recombination is associated with the localized porphyrin radical cation in the porphyrin trimer.
机译：作为光捕获生色团的中，中位连接的卟啉三聚体[（ZnP）_3]首次纳入了光合电子转移模型，该模型包括二茂铁（Fc）作为电子供体和富勒烯（C_（60） ）作为电子受体来构建二茂铁-内消旋，内消旋连接的卟啉三聚体-富勒烯体系（Fc-（ZnP）_3-C_（60））。 Fc-（ZnP）_3-C_（60）的光辐照导致光诱导的电子从卟啉三聚体[〜1（ZnP）_3〜*]的单重激发态转移到C_（60）部分，从而生成卟啉三聚体自由基阳离子-C_（60）自由基阴离子对，Fc-（ZuP）_3〜（·+）-C_（60）〜（·-）。通过在激光闪光光解中观察到的瞬态吸收光谱证实了最终电荷分离状态的形成，即Fc〜+-（ZnP）_3-C_（60）〜（·-）。最终的电荷分离态在163 K的DMF中服从一阶动力学衰减，寿命为0.53 s。该寿命可与天然细菌光合作用反应中心相媲美，并且比任何其他多步电子转移模型系统的寿命更长。更重要的是，尽管Fc〜+和C_（60）〜（·-）自由基离子对的分离距离很大，但形成最终电荷分离态（即0.83）的量子产率仍然很高。如此高的量子产率归因于通过卟啉三聚体的有效电荷分离，而缓慢的电荷重组与卟啉三聚体中的局部卟啉自由基阳离子相关。

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