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添加剂作用下无烟煤煤焦气化反应特性研究

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第一章 绪论

1.1研究背景

1.2煤气化技术研究进展

1.3煤气化催化技术研究进展

1.4本文研究意义和内容

第二章 实验总述

2.1实验材料及仪器设备

2.2实验系统设计与操作条件

2.3实验方法

2.4物料的分析与表征

第三章 添加剂对脱灰煤焦气化反应性的影响

3.1无烟煤煤焦-CO2气化反应活性

3.2脱灰对煤焦气化反应活性的影响

3.3添加剂对脱灰煤焦气化活性的影响

3.4本章小结

第四章 不同钙基添加剂对无烟煤煤焦气化活性的影响

4.1制焦方式对煤焦反应活性的影响

4.2添加剂加入量对煤焦反应活性的影响

4.3气化反应温度对煤焦催化气化活性的影响

4.4催化气化机理分析

4.5不同气化剂和CaCO3对煤焦气化反应的影响

4.6本章小结

第五章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

致谢

附录

声明

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摘要

煤气化是煤化工的核心技术，而煤中的矿物元素是影响煤气化活性的重要因素之一，研究煤中主要矿物元素对其气化活性的影响规律，实现煤炭的优化气化具有重要意义。本文选取贵州某矿区无烟煤作为研究对象，利用固定床反应装置，CO2作气化剂，通过对原煤进行脱灰处理，排除煤中原有矿物元素的干扰，然后向脱灰煤煤焦中分别添加含有原煤矿物元素的添加剂，主要研究了Si、Al、Fe、Ca等元素对气化反应活性的影响。研究发现钙元素对无烟煤煤焦气化有较好的促进作用，为了进一步研究钙元素对无烟煤气化反应活性的影响，在样品中添加四种不同钙基添加剂(CaCO3、CaO、CaCl2、CaSO4)，对制焦方式、添加剂添加量、气化温度等操作条件对煤焦气化活性的影响作了研究。以CaCO3的影响作为重点，并对比了H2O/Ar、H2O/CO2和H2O/O2为气化剂时的反应活性，采用FTIR、XRD和SEM等测试手段对煤及煤焦样品进行微观结构、物相变化和表面形貌分析，探索CaCO3添加剂对无烟煤气化活性的影响机理，为CaCO3在无烟煤气化过程中的应用提供理论依据和技术支持。主要研究结果如下：
　　（1）从添加剂对无烟煤脱灰煤焦气化活性的影响来看，SiO2有抑制作用，Al2O3基本没有影响，CaCO3、Fe3O4、Fe2O3有一定的促进作用，且CaCO3的促进效果最好，经进一步研究并结合文献分析发现，这种促进作用体现CaCO3具有一定的催化功能。
　　（2）制焦方式对气化活性有一定的影响，通过对先加入添加剂再制焦和制焦后再加入添加剂两种制焦方式对气化活性的影响作对比，发现两种方式添加CaCO3、CaO、CaCl2、CaSO4都可以不同程度的提高无烟煤焦气化活性。对于同一种添加剂而言，因为随着热解温度的升高以及热解时间的延长，使得添加剂在热解过程中分散度降低，所以先制焦再加入添加剂方式所得煤焦的气化活性高于先加入添加剂再制焦方式所得煤焦的气化活性。
　　（3）在气化温度900~1100℃范围内，添加剂加入量一定时，无烟煤煤焦气化活性都随气化反应温度的升高而增大。CaCO3的添加量为3.5%时接近饱和值。
　　（4）添加CaCO3的无烟煤在制焦过程中会出现局部团聚现象，使CaCO3的分散性较差，同时还会与煤中的硫反应生成CaS，而CaS的催化作用不及CaCO3，这两点均导致了通过先添加CaCO3再制焦方式所得煤焦的气化反应活性低于先制焦再添加CaCO3所得煤焦的气化反应活性。先制焦再添加CaCO3所得煤焦中的钙在气化过程中会与煤中的S反应转化成CaS，而且还会与偏高岭土反应生成可以降低灰熔点的钙长石。在气化过程中会在煤焦表面出现球形颗粒，随着气化反应的进行，球形颗粒不断下陷进入煤焦中，与新的碳接触，继续催化煤焦气化。
　　（5）在以H2O/Ar和H2O/CO2为气化剂时，加入CaCO3后提高了煤焦转化率。但是在以H2O/O2为气化剂时，加入CaCO3后，煤焦转化率降低。通过对气化残焦进行扫描电镜分析发现，造成这些现象的主要原因与有效催化成分在煤焦表面的分布、催化成分是否与矿物质发生反应、是否有烧结团聚现象以及煤焦表面孔隙结构有关。

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