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明胶-壳聚糖基可生物降解膜的制备、结构与性能研究

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1 引言

1.1 胶原与明胶

1.2 甲壳素与壳聚糖

1.3 增塑

1.4 交联

1.5 明胶-壳聚糖基复合材料研究进展

1.6 本论文研究的目的和意义

2 明胶-壳聚糖复合膜的制备、结构与性能

2.1 引言

2.2 实验材料及仪器

2.3 实验内容与方法

2.4 结果与讨论

2.5 小结

3 多元醇增塑明胶-壳聚糖复合膜的制备、结构与性能

3.1 引言

3.2 实验材料及仪器

3.3 实验内容与方法

3.4 结果与讨论

3.5 小结

4 明胶-壳聚糖-葵花籽油复合膜的制备、结构与性能

4.1 引言

4.2 实验材料及仪器

4.3 实验内容与方法

4.4 结果与讨论

4.5 小结

5 TGase催化交联明胶-壳聚糖复合膜的制备、结构与性能

5.1 前言

5.2 实验材料及仪器

5.3 实验内容与方法

5.4 结果与讨论

5.5 小结

结论

参考文献

个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果

致谢

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摘要

塑料具有质轻、耐用、成本低和易成型加工等优点，已成为目前最受欢迎的包装材料。但塑料包装材料缺少回收利用的价值，使用后，绝大部分被丢弃在环境中，由于难降解处理而造成严重的环境污染现象。因此，以天然生物可降解物质为基体制备可降解、可食用的新型包装材料，对于可持续发展具有极其重要的意义。
　　明胶是胶原的部分水解产物，来源广泛，价格低廉，具有良好的生物相容性和可降解性。但是，明胶的成膜性、机械性能及抗水性较差。壳聚糖具有成本低、生物相容性好、可生物降解、抗菌等优点，但其阻水汽性较差。明胶与壳聚糖混合可互相取长补短，改善明胶成膜性及机械性能差的缺点，并赋予复合膜良好的抗菌性。
　　本论文以明胶及壳聚糖为复合膜原料，系统研究了壳聚糖含量对明胶–壳聚糖复合膜结构和性能的影响，优化了复合膜中壳聚糖的最佳含量。X射线衍射（XRD）分析、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）分析、扫描电镜（SEM）分析、透光性、热重分析表明明胶分子与壳聚糖分子之间存在相互作用，明胶与壳聚糖之间具有良好的相容性。研究了壳聚糖含量及环境相对湿度对明胶–壳聚糖复合膜吸湿率的影响。结果表明，随壳聚糖含量的提高，明胶–壳聚糖复合膜的吸湿率增大；随着环境相对湿度增大，明胶膜、壳聚糖膜及明胶–壳聚糖复合膜的吸湿率均增大。研究了壳聚糖含量对明胶–壳聚糖复合膜拉伸性能的影响。综合所研究的各项性能，发现复合膜中壳聚糖含量为50％时，复合膜的性能较好。
　　为了改善明胶–壳聚糖复合膜的物理机械性能，以50/50（质量比）明胶/壳聚糖制备明胶–壳聚糖复合膜，分别用亲水性改性剂和疏水性改性剂对明胶–壳聚糖复合膜进行物理改性，研究了改性剂对明胶–壳聚糖复合膜结构和性能的影响。用甘油、山梨醇、PEG200、PEG400、PEG800等多元醇作为亲水性改性剂，研究了多元醇类型及含量对明胶–壳聚糖复合膜结构和性能的影响。用XRD、SEM研究了不同多元醇对明胶–壳聚糖复合膜结构的影响。用Peleg提出的数学模型研究相对湿度43%和75%时复合膜的吸湿动力学。分别用Flory-Huggins模型、Oswin模型、BET（Brunauer-Emmett-Teller）模型、GAB（Guggenheim-Anderson-de Boer）模型拟合了多元醇改性明胶–壳聚糖复合膜的吸附等温线。结果表明， BET模型、GAB模型能够精确拟合实验中所有的吸附等温线。通过测试不同多元醇对明胶–壳聚糖复合膜的透光性、接触角、吸湿性、透水汽性、拉伸性能、水溶性、自然降解性等性能的影响，研究多元醇种类及含量对明胶–壳聚糖复合膜性能的影响，综合考虑各项性能，确定明胶–壳聚糖复合膜可采用PEG200作增塑剂，其含量为20%，或采用甘油作增塑剂，其含量为30%。
　　用葵花籽油作为疏水性改性剂，研究了葵花籽油含量对明胶–壳聚糖复合膜结构和性能的影响。结果表明，明胶及壳聚糖与葵花籽油的相容性较差，葵花籽油的加入使复合膜的透光性、吸湿率、拉伸强度、断裂伸长率、自然降解率、透水汽性及亲水性下降。
　　为了降低明胶–壳聚糖复合膜的水溶性及透汽性，用转谷氨酰胺酶（TGase）催化交联含有20%PEG200的明胶–壳聚糖溶液，研究TGase用量对复合膜结构和性能的影响。结果表明，TGase催化交联后，明胶–壳聚糖复合膜的平衡吸湿率下降，吸附等温线下移，透汽性下降，接触角增大，表明 TGase催化交联能提高明胶–壳聚糖复合膜的阻水性能。随TGase用量提高，复合膜的水溶性、溶胀比、自然降解率下降。随 TGase用量提高，复合膜的拉伸强度和断裂伸长率均出现先增大后减小的趋势。从交联程度对结构与性能的影响解释了这些现象。用0.6%TGase催化交联后的复合膜包装新鲜葡萄，起到了较好的保鲜效果。
　　本论文的创新点在于：1.深入探讨了增塑剂的分子结构对明胶–壳聚糖复合膜聚集态结构的影响、复合膜的结构对性能的影响，从增塑剂分子与明胶分子和壳聚糖分子间的相互作用，以及增塑剂分子对明胶分子和壳聚糖分子间相互作用的影响，阐述了增塑剂对明胶–壳聚糖复合膜的增塑机理。2.用多种吸附等温线模型拟合多元醇增塑明胶–壳聚糖复合膜的吸附等温线，发现 BET模型、GAB模型能够精确拟合实验中所有的吸附等温线，BET模型、GAB模型常数能够很好地解释多元醇含量对明胶–壳聚糖复合膜透水汽性的影响。3.用TGase催化交联含有20%PEG200的明胶–壳聚糖溶液，发现交联后可以制得透水汽性显著下降的复合膜，用于包装葡萄，起到了良好的保鲜效果。

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