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铝硼碳对二硼化锆陶瓷材料烧结及性能的影响

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摘要

图表清单

1 绪论

1.1 选题意义和背景

1.2 ZrB2基陶瓷材料及Al3BC3材料的研究现状

1.2.1 ZrB2的基本性质

1.2.2 Al3BC3的基本性质

1.2.3 ZrB2基复合材料制备工艺的研究进展

1.2.4 ZrB2基复合材料抗热震性的研究现状

1.2.5 ZrB2基复合材料抗氧化性的研究现状

1.2.6 高温氧化对陶瓷材料力学性能影响的研究现状

1.3 本课题的来源及主要研究的内容及创新点

1.3.1 本课题的来源及主要研究的内容

1.3.2 创新点

2 热压反应烧结ZrB2-Al3BC3陶瓷复合材料的工艺及性能研究

2.1 实验原料和配方

2.1.1 实验原料

2.1.2 实验配方

2.2 实验设备

2.3 实验制备工艺

2.3.1 制备ZrB2-Al3BC3材料前驱体

2.3.2 热压反应烧结制备ZrB2-Al3BC3复合材料

2.4 热压烧结设备及原理

2.5 ZrB2-Al3BC3陶瓷复合材料的性能测试与表征

2.5.1 ZrB2-Al3BC3前驱体粉体的物相分析

2.5.2 热压样品物相分析

2.5.3 样品密度及相对密度分析

2.5.4 样品显微结构分析

2.5.5 样品力学性能分析

2.6 本章小结

3 SPS反应烧结ZrB2-SiC-Al3BC3陶瓷复合材料的工艺及性能研究

3.1 实验原料和配方

3.2 实验设备

3.3 SPS烧结技术及设备原理

3.4 ZrB2-SiC-Al3BC3陶瓷复合材料的制备工艺

3.5 ZrB2-SiC-Al3BC3陶瓷复合材料的性能测试与表征

3.5.1 SPS烧结致密化过程分析

3.5.2 样品物相组成

3.5.3 样品相对密度及硬度

3.5.4 样品微观形貌

3.5.5 样品的抗弯强度和断裂韧性

3.6 本章小结

4 ZrB2基陶瓷复合材料的抗热震性能研究

4.1 抗热震实验材料及实验设备

4.1.1 抗热震实验样品材料

4.1.2 实验设备

4.2 实验过程

4.3 ZrB2-Al3BC3基复合材料抗热震性能的表征

4.3.1 ZrB2-Al3BC3材料热震前后的抗弯强度变化

4.3.2 ZrB2-Al3BC3材料热震前后的微观形貌变化

4.4 ZrB2-SiC-Al3BC3基复合材料抗热震性能的表征

4.4.1 ZrB2-SiC-Al3BC3材料热震前后的抗弯强度变化

4.4.2 ZrB2-SiC-Al3BC3材料热震前后的微观形貌变化

4.5 本章小结

5 ZrB2基陶瓷复合材料抗氧化性能及高温氧化后残余强度的研究

5.1 抗氧化实验材料及实验设备

5.1.1 抗氧化实验样品材料

5.1.2 实验设备

5.2 实验过程

5.3 ZrB2-Al3BC3材料抗氧化性能及高温氧化后残余强度的表征

5.3.1 ZrB2-Al3BC3材料样品氧化后的重量变化

5.3.2 ZrB2-Al3BC3陶瓷复合材料氧化后样品表面微观形貌分析

5.3.3 ZrB2-Al3BC3陶瓷复合材料氧化后样品断面微观形貌分析

5.3.4 高温氧化后ZrB2-Al3BC3材料抗弯强度的变化

5.3.5 高温氧化后ZrB2-Al3BC3材料内部微观形貌的研究

5.4 ZrB2-SiC-Al3BC3材料抗氧化性能及高温氧化后残余强度的表征

5.4.1 ZrB2-SiC-Al3BC3材料样品氧化后的重量变化

5.4.2 ZrB2-SiC-Al3BC3陶瓷复合材料氧化后样品表面微观形貌分析

5.4.3 ZrB2-SiC-Al3BC3陶瓷复合材料氧化后样品断面微观形貌分析

5.4.4 高温氧化后ZrB2-SiC-Al3BC3材料抗弯强度的变化

5.4.5 高温氧化后ZrB2-SiC-Al3BC3材料内部微观形貌的研究

5.5 本章小结

6 结论

参考文献

个人简历

硕士期间取得的主要成绩

致谢

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摘要

二硼化锆(ZrB2)作为超高温陶瓷材料中佼佼者,具有高熔点、高强度、高硬度、较好的导电导热能力以及抗腐蚀能力等诸多优点。Al3BC3作为一种新型材料,以其分解温度高、硬度大、密度小、模量高的特点可以用作烧结助剂促进SiC陶瓷材料的烧结,同时提高SiC陶瓷的力学性能。
   本文利用热压反应烧结和放电等离子反应烧结两种工艺制备ZrB2-Al3BC3和ZrB2-SiC-Al3BC3陶瓷复合材料。借助XRD、SEM对制备的材料进行物相分析并观察其微观形貌;测试材料的实际密度、相对密度、硬度、抗弯强度、断裂韧性等性能;分别对两种材料的抗热震性、抗氧化性进行表征和分析。研究表明:
   (1)以ZrB2和Al-B4C-C材料为原料、热压反应烧结为制备方法制备ZrB2-Al3BC3材料,在1900℃、20MPa压力、保温保压1h,Ar气保护气氛条件下,成功制备出完全致密化的ZrB2-Al3BC3陶瓷复合材料。ZrB2-Al3BC3材料的抗弯强度及断裂韧性随着Al3BC3含量的增加呈现先减小后增大的趋势。Al3BC3含量为15wt.%时,材料的抗弯强度达到最大值304.11MPa;Al3BC3含量为5wt.%时,材料的断裂韧性达到最大值4.4MPa·m1/2。
   (2)以ZrB2-SiC为基体,添加Al-B4C-C烧结助剂,利用SPS烧结法制备ZrB2-SiC-Al3BC3陶瓷复合材料,分别在1600℃、1700℃和1800℃温度、40MPa压力、保温保压5min条件下,成功制备出完全致密化的ZrB2-SiC-Al3BC3陶瓷复合材料,Al3BC3的加入和起始粒径的细化对材料在较低温度下即达到完全致密化起到了至关重要的作用。与传统ZrB2-SiC材料相比,Al3BC3的加入对材料的力学性能有着较为明显的改善,特别是在抗弯强度与断裂韧性上。ZrB2-Al3BC3材料的上述两种性能随着烧结温度的升高而升高。其中,烧结温度为1800℃时,材料的抗弯强度达到最大值748.27MPa;断裂韧性达到最大值6.15MPa·m1/2。
   (3)在不同温差下对ZrB2-Al3BC3材料进行抗热震性能检测。其中ZrB2-15wt.%Al3BC3材料具有最佳的抗热震性,临界抗热震温差达到396℃。1800℃下烧结制备的ZSABC3材料的临界抗热震温差达到592℃,属于非常优异的水平。Al3BC3的加入和板条状晶粒的形成对材料抗热震性的提高起到了较大的作用。
   (4)ZrB2-Al3BC3材料在1100℃及以下温度的抗氧化性能良好,其中抗氧化性最好的是ZrB2-10wt.%Al3BC3样品,1100℃氧化45min后的单位面积增重为3.04mg/cm2。ZrB2-SiC-Al3BC3材料在1300℃下氧化45min后,材料的单位面积增重仅为2.43~3.75mg/cm2。ZrB2-SiC-Al3BC3材料的氧化机理是在样品表面形成SiO2、Al2O3和B2O3,三者形成玻璃相共同保护材料,当温度继续升高时,内部和表面富余的B2O3剧烈气化,破坏已形成的保护层并在保护层上形成密布的孔洞,材料的抗氧化性随之下降。
   (5)ZrB2-15wt.%Al3BC3材料经过1000℃高温氧化后,抗弯强度提高到361.47MPa,与该材料在室温下的抗弯强度相比提高了大约20%。ZrB2-SiC-Al3BC3在经过1300℃高温氧化后抗弯强度与该材料在室温下的抗弯强度相比提高了大约35%达到908.67MPa。材料在经历高温氧化后,内部结构和表面氧化状态均发生了明显的变化,这两者共同作用对材料的抗弯强度产生较为显著的影响。

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