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水平定向凝固法生长YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷及其在白光LED中的应用

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第1章 绪 论

1.1 概述

1.2 LED光源简介

1.2.1 LED器件的发光原理及构造

1.2.2 LED器件的历史和发展

1.2.3 LED器件的特点

1.3 白光LED实现原理及存在的问题

1.3.1 白光LED的实现原理

1.3.2 白光LED存在的问题

1.3.3 YAG:Ce3+荧光粉存在的问题和解决途径

1.4 YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷

1.4.1 YAG、α-Al2O3的结构及其共晶相图

1.4.2 Ce3+的发光

1.4.3 YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷的研究现状

1.4.4 YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷的制备方法

1.5 本论文的主要研究内容

第2章 实验原理、装置及研究方法

2.1 水平定向凝固法生长共晶的原理与装置

2.1.1 水平定向凝固法生长共晶的原理

2.1.2 水平定向结晶法生长共晶的装置

2.2 分析测试方法

2.2.1 X射线衍射仪(XRD)

2.2.2 扫描电子显微镜和能谱仪(SEM-EDS)

2.2.3 荧光光谱仪

2.2.4 X射线光电子能谱(XPS)

2.2.5 维氏硬度计

2.2.6 LED光色电分析系统

第3章 YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷的制备及表征

3.1 YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷预烧料的制备

3.1.1 原料及组分设计

3.1.2 素坯的制备

3.1.3 素坯预烧

3.2 YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷的生长

3.2.1 温场设计

3.2.2 共晶生长

3.2.3 共晶陶瓷退火

3.3 YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷分析测试

3.3.1 XRD分析

3.3.2 SEM-EDS分析

3.3.3 激发和发射光谱分析

3.3.4 XPS分析

3.3.5 维氏硬度分析

3.3.6 利用YAG:Ce-Al2O3共晶陶瓷制备白光LED简易发光测试

3.4 本章小结

第4章 共晶陶瓷的白光LED封装与性能测试

4.1 共晶陶瓷片的制备

4.2 共晶陶瓷片的量子产率及温度特性

4.2.1 共晶陶瓷片的量子产率(PLQY)

4.2.2 退火共晶陶瓷片的温度特性

4.3 共晶陶瓷片封装为白光LED的光色电参数

4.3.1 光通量和发光效率

4.3.2 显色指数(Ra)

4.3.3 色坐标(CIE)及色温

4.3.4 色容差(SDCM)

4.4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

声明

致谢

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摘要

白光LED被称为第四代照明光源,具有发光效率高、寿命长及节能环保等优点,现已逐渐成为照明行业的主流产品。而今白光LED主要是以蓝光LED芯片涂覆YAG:Ce3+黄色荧光粉制造而成,性能较好,成本低廉,适合大规模工业化生产,但在封装涂覆过程中使用的树脂导热性能差,使得LED器件温度升高,易出现老化现象,影响白光LED的光电转化效率,进而导致一系列问题。本课题利用水平定向凝固法制备YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷,将其作为新型荧光材料应用于白光LED中,期望对热老化问题有所改善。
  目前制备共晶的常用方法主要有提拉法、垂直布里奇曼法和水平定向凝固法,相比于前两者,水平定向凝固法能够制备大尺寸的板状共晶陶瓷。本课题在课题组前人的基础上进行实验,最终利用水平定向凝固法制备成功具有不同参数的尺寸为170mm×90mm×20mm的YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷,并进行了一系列表征。在XRD及SEM-EDS的分析中可以得知,生长得到的YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷确实为Al2O3相和YAG:Ce3+相,且二者相互穿插使得共晶陶瓷内部呈三维贯穿立体网络结构。由激发光谱、发射光谱及XPS分析可知,所得共晶陶瓷中铈元素已经全部转化成了Ce3+,其激发波长为345nm和475nm,可用470nm的LED蓝光芯片激发,发射光谱范围为485nm—675nm,中心波长为555nm左右,可发射黄光。空气气氛退火有利于共晶陶瓷内部应力和氧空位的消除。制备得到的YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷维氏硬度大约在16.75GPa,硬度值较大,机械性能较好。
  将加工好的共晶陶瓷片用于量子产率和温度特性的测试。在量子产率测试中,可得目前我们制备的共晶陶瓷中最佳Ce掺杂比例在0.25%左右,对与不同Ce/Y比例共晶陶瓷片的厚度变化对其量子产率产生影响极小,而对于Ce/Y=0.25%的共晶陶瓷片退火后其量子产率得到极大提高;其次降低拉晶速率有利于Ce/Y=0.5%的共晶陶瓷片中Ce3+分布更加均匀,使其量子产率提高。温度特性测试中,发现此种共晶陶瓷片在温度变化的情况下发射光谱峰值相对较稳定,温度稳定性较好。将共晶陶瓷片封装为LED器件,进行光色电参数测试。光色电参数测试主要包括光通量和光效、显色指数、色坐标和色温、色容差。通过对比不同条件的白光LED光色电参数,最终我们可以确定,目前探究中最适合的Ce/Y掺杂比例为0.25%,空气气氛下退火可以大幅度提高YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷在LED光色电方面的性能,共晶陶瓷片厚度的降低可以提高此种白光LED的显色指数和使其色坐标色温更接近纯白色,所以,在尽量降低生产成本的情况下,Ce/Y=0.25%、厚度为0.4mm、拉晶速率为20mm/h退火后的YAG:Ce3+-Al2O3共晶陶瓷更适合生产白光LED器件。

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