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纳米Pd/Fe双金属催化剂对水中氯代甲烷催化还原脱氯的研究

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目录

纳米Pd/Fe 双金属催化剂对水中氯代甲烷催化还原脱氯的研究

CATALYTIC DECHLORINATION OF

摘 要

Abstract

第1章 绪论

1.1 课题背景

1.2 氯甲烷的性质、来源及危害

1.3 处理氯代有机物的几种方法

1.4 零价铁还原处理氯代有机物

1.5 课题研究内容

第2章 纳米Pd/Fe 双金属催化剂的制备及表征

2.1 实验试剂与仪器

2.2 纳米Pd/Fe 双金属催化剂的制备

2.3 不同催化还原剂催化还原效果

2.4 纳米Pd/Fe 双金属催化剂的表征

2.5 本章小结

第3章 纳米Pd/Fe 双金属催化剂对氯代甲烷催化还原脱氯研究

3.1 试验方法与试验仪器

3.2 纳米Pd/Fe 双金属催化剂对四氯甲烷的催化还原脱氯研究

3.3 纳米Pd/Fe 双金属催化剂对三氯甲烷的催化还原脱氯研究

3.4 纳米Pd/Fe 双金属催化剂对二氯甲烷的催化还原脱氯研究

3.5 有机物(氯代甲烷氯化度)对脱氯反应的影响

3.6 催化还原反应对水质的影响

3.7 本章小结

第4章 催化还原脱氯反应机理的初步探讨

4.1 三种氯代甲烷及甲烷检测方法的确定

4.2 三种氯代甲烷催化还原脱氯过程中反应物与产物的变化

4.3 脱氯机理的初步探讨

4.4 本章小结

结论

参考文献

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致谢

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摘要

零价铁作为一种廉价、简单有效的脱氯还原剂,其在处理水中氯代有机物方面的作用已经得到了普遍肯定。为了提高铁催化还原的效率,人们尝试采用钯铁双金属体系处理氯代物,并取得了很好的效果。而纳米材料由于具有高比表面积及较高的反应活性等特点,利用纳米 Pd/Fe双金属体系对含氯有机物进行催化还原脱氯近年来日益受到关注。
  本文用液相还原法制备了纳米 Fe,通过比较两种钯化方法制备的纳米Pd/Fe双金属催化剂的晶体结构和对氯代甲烷的还原脱氯效果,筛选出制备纳米Pd/Fe双金属催化剂的最佳方法。
  通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射光谱(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、能谱分析(EDS)、BET-N2比表面积测定等分析检测手段,表征了纳米级 Pd/Fe双金属催化剂颗粒的形状和大小、晶体结构、钯化率、钯负载均匀度及其比表面积。
  利用纳米 Pd/Fe双金属催化剂对一系列氯代甲烷的脱氯效果进行了系统研究,主要探讨了钯化率、钯铁投加量、目标物初始浓度、初始 pH值及氯代甲烷氯化度等因素对脱氯效果的影响,发现三种氯代甲烷的脱氯率随着钯化率的增大、纳米 Pd/Fe双金属催化剂投加量的增大而增大,在实验浓度范围内(20mg/L-150mg/L),脱氯率随氯代甲烷初始浓度的增加而减小、中性条件最有利于催化还原脱氯反应的进行。脱氯率随氯化度的增大而减小。本实验还探讨了催化还原脱氯反应体系中pH值的变化及 Fe2+和Pd2+浓度的变化,发现反应过程中溶液 pH值随着反应的进行缓慢升高,Fe2+浓度先增大后减小,Pd2+浓度始终低于仪器检测限(0.005mg/L)。
  最后,本文通过对体系中反应物、及各种生成物浓度变化规律的分析,初步探讨了 Pd/Fe双金属催化还原体系中氯代甲烷的脱氯机理。发现纳米Pd/Fe双金属催化剂对氯化甲烷的脱氯反应每个氯代甲烷分子每次脱除的Cl可能是一个或者多个。

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