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壳聚糖衍生物的结构与吸附位点调控及吸附性能研究

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随着我国现代工业的高速发展，产生了大量工业废水，这些工业废水来源广泛、成分复杂、处理困难，直接排入水体会对环境和人类健康造成不容小觑的危害。在众多废水处理手段中，吸附法因为其操作便捷、成本低廉、高效快速的特点受到了人们的普遍关注。 壳聚糖（Chitosan，CS）是一种在自然界中储备丰富的阳离子型多糖，近年来关于壳聚糖衍生物的研究受到大量关注，其中，壳聚糖衍生物用于吸附研究是一个热门方向。然而，作为一个还在发展中的研究课题，壳聚糖基吸附剂仍然存在着选择性差、分子链强度不足和吸附位点利用率低等问题。本论文为探究材料结构和吸附位点对吸附性能的影响，特选用甲基橙（染料分子）、六价铬（重金属）和头孢氨苄（抗生素类）等不同类型的污染物作为吸附质，设计完成不同的壳聚糖改性方案并进行相应的吸附研究。本论文研究了在不同条件下壳聚糖衍生物对目标污染物的吸附性能，结合相关手段表征了不同壳聚糖衍生物的结构和吸附位点，分析了相应的吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学及吸附机理，提出了壳聚糖基吸附剂的结构和吸附位点对其吸附性能的调控机理。 （1）交联-壳聚糖-环糊精吸附甲基橙的研究 以顺丁烯二酸酐作为桥基连接了壳聚糖和环糊精分子，并利用戊二醛的交联作用形成了一种交联-壳聚糖-环糊精聚合物。研究发现该壳聚糖衍生物对甲基橙存在选择性吸附。其中，动力学行为符合准二级动力学模型，吸附达到平衡的过程符合Langmuir吸附等温模型，热力学参数也揭示了吸附过程是放热且自发进行的。在最优条件下，该材料对甲基橙的吸附量可达到392mg/g。而通过对FTIR、1H NMR、TGA和Zeta电位等表征结果的分析，吸附机理可用壳聚糖上的氨基和环糊精空腔之间的协同作用来进行解释。通过对比实验验证了该吸附剂具有独特的与甲基橙分子互补的结构，并导致了它对甲基橙的高选择性。研究发现：以同样具有吸附能力的低聚物对壳聚糖进行改性，能提供不同的吸附位点，在提升吸附量的同时，也由交联导致的特殊的分子结构对特定吸附质产生选择性。 （2）交联壳聚糖@羟基磷灰石吸附Cr6+的研究 羟基磷灰石作为载体，其表面包覆了由三聚磷酸盐交联壳聚糖形成的网状聚合物。通过FTIR、XRD、XPS、TGA和SEM等表征方法比较了交联比例对该复合材料的影响，并确定了它拥有可以充分利用氨基和磷酸根的结构。该壳聚糖衍生物被用于吸附水溶液中的Cr6+，并展现出了相当优异的吸附量（76.7mg/g）和5次循环使用性能（74.52%）。吸附数据可以分别用准二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型进行拟合，并且吸附是一个吸热且自发进行的过程。由于交联壳聚糖@羟基磷灰石独特的结构，其吸附Cr6+的过程中同时存在着静电吸引和离子交换的机理。因此证明了以无机材料对壳聚糖衍生物进行复合，不仅能增加吸附剂的机械强度，从而提升其循环利用的性能，还能令交联形成的有序有机成分均匀覆盖在无机物载体表面，实现吸附位点的高效利用。 （3）多氨基壳聚糖吸附头孢氨苄的研究 对壳聚糖自身携带的氨基进行保护，在甲醛的作用下使其不参与反应，并通过对羟基的改性成功延长了壳聚糖分子结构并接枝了含有氨基的小分子，再将被保护的氨基还原后得到了一种含有更多氨基的多氨基壳聚糖分子。利用FTIR、TGA和SEM等表征方法证实了各阶段产物的分子结构，该壳聚糖衍生物被用于头孢氨苄分子的吸附研究。多氨基壳聚糖（50.54mg/g）相对于纯壳聚糖（26.15mg/g）有更高的吸附量以及在弱酸体系中有更好的吸附效果，并且吸附过程能在10min内完成。比较了不同吸附等温模型对吸附行为的拟合效果，发现Temkin模型更适合描述多氨基壳聚糖吸附头孢氨苄的过程。大量氨基的存在所导致的静电吸引是多氨基壳聚糖吸附头孢氨苄分子的最主要机理。这种改性策略保留了壳聚糖自身的可用于吸附的活性官能团，并引入新的活性官能团，能最大程度地增加吸附位点，表现出优异的的吸附性能。 本论文系统研究了材料结构和吸附位点对壳聚糖基吸附剂性能的调控规律，为设计制备新型壳聚糖衍生物提供了新的思路，并拓展了壳聚糖基吸附剂对特定污染物的应用。

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