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南昌市黑碳气溶胶的降雨清除效率及影响因素分析

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第1章 文献综述

1.1 引言

1.2 黑碳研究综述

1.3 黑碳气溶胶研究综述

1.4 黑碳气溶胶(BC)降水清除研究综述

1.4 本文研究的内容及意义

第2章 实验内容及方法

2.1 样品采集

2.2 样品的处理与测定

2.3 黑碳浓度的分析

2.3 气象条件

第3章 降雨期间大气中BC浓度分布特征及相关因素分析

3.1 TSP及降雨期间大气中BC的浓度

3.2 季节分布特征

3.3 与TSP浓度关系分析

3.4 与大气相对湿度的相关性分析

3.5 与大气温度的相关性分析

3.6 小结

第4章 降雨中BC浓度分布特征及相关因素分析

4.1 浓度统计结果

4.2 季节性分布特征

4.3 与降雨量的相关性分析

4.4 与电导率的相关性分析

4.5 小结

第5章 黑碳气溶胶降雨清除效率相关因素分析

5.1 黑碳气溶胶降雨清除效率

5.2 黑碳气溶胶降雨清除效率的相关因素分析

5.3 连续性降雨对BC浓度及清除效率的影响

5.4 小结

第6章 结论与展望

6.1 主要结论

6.2 研究展望

致谢

参考文献

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摘要

黑碳是由生物质和化石燃料不完全燃烧所产生的具有高度热稳定性的含碳物质,广泛存在于土壤、沉积物、大气乃至极地和高山的冰雪中。黑碳气溶胶的来源可分为自然源和人为源两种。黑碳气溶胶可以作为云凝结核,改变云滴尺度分布、云光学特性和云中液态水含量及云量。研究黑碳气溶胶的降雨清除效率及其影响因素,对于防治黑碳气溶胶的污染具有重大作用。
  本研究在2013年5月15日——2014年1月11日对降雨期间大气中黑碳气溶胶浓度及降雨样品中黑碳浓度进行了测定分析,以了解不同降雨时段、不同季节、不同气候条件、不同降雨强度对大气中黑碳气溶胶的清除效率及作用机制。主要研究结果如下:
  (1)降雨期间南昌大学前湖校区总悬浮颗粒物(TSP)浓度变化范围为21.32~216.21μg/m3,平均浓度为109.36±48.92μg/m3,未超标。降雨期间大气中BC浓度变化范围为0.16~13.86 ug/m3,平均浓度为4.30±3.16ug/m3。与国内外城市相比较(未降雨日),南昌市降雨期间黑碳气溶胶浓度高,污染严重,其降雨期间的黑碳气溶胶浓度是厦门地区的4.4倍,是杭州地区的1.47倍、是南京地区的1.52倍,是瑞典的3.07倍、加拿大Halifax地区最大值的5.8倍、美国亚特兰大地区最大值的5.81倍。
  (2)降雨期间南昌市大气黑碳气溶胶浓度与TSP浓度无明显的相关性。
  (3)影响降雨期间南昌市大气黑碳气溶胶浓度的因素:大气黑碳气溶胶平均浓度呈现秋冬季高、夏季低的规律,平均浓度夏季为3.74ug/m3、秋季为2.75ug/m3,秋冬季为5.4ug/m3,其中夏季由于降雨频数多,黑碳气溶胶浓度变化大,秋冬季反之;降雨期间大气中黑碳气溶胶浓度随着大气相对湿度的增大而呈现出逐渐减小的趋势,是因为在不同的降雨日,相对湿度较大时, LWC较大,这说明了当前状况下存在着更大程度的降雨量及降雨强度,故大气中黑碳气溶胶浓度降低;降雨期间大气中黑碳气溶胶浓度随着大气温度的升高呈现一个逐渐降低的趋势,这是因为夏季(气温高)降水频繁且降水量较多,可将大气中的黑碳气溶胶更多冲刷到雨水中,并且温度升高时,气溶胶粒子在空气中的布朗运动也越剧烈,与雨滴的碰撞系数增大,提高了降雨对大气中黑碳气溶胶的清除效率,导致降雨期间大气中黑碳气溶胶浓度降低。
  (4)影响降雨样品中黑碳浓度的因素:降雨样品中黑碳气溶胶浓度变化范围为0.03~1.25μg/mL,平均浓度为0.24μg/mL,表明大气中的黑碳气溶胶被截留在降雨样品中;降雨中BC平均浓度秋冬季高、夏季低;降雨量与降雨中黑碳浓度呈现出正比关系,大型降雨对大气中黑碳气溶胶有着更大的洗脱作用。但因为大气中浓度较高的黑碳气溶胶在降雨前期已被大量的冲刷到降雨之中,导致后期降雨时,大气中黑碳气溶胶浓度已降低,并且由于降雨后期雨强的减小,降低了雨滴与大气中黑碳气溶胶的碰撞系数,这些原因均导致大型降雨后期降雨对大气中黑碳气溶胶的冲刷作用的减小,从而造成大型降雨期间降雨中黑碳气溶胶浓度的变化范围不大;降雨样品的电导率中与样品中黑碳浓度有着良好的正比关系,原因是黑碳由于其结构特性,具有较强的吸附能力,能够有效的吸附悬浮于大气环境中的有机污染物并在通过降雨时候将其带入雨水中提高雨水的复杂程度。导致了降雨样品电导率的升高。
  (5)影响黑碳气溶胶降雨清除效率的因素:降雨对黑碳气溶胶的清除率范围为0.13%~6.68%,清除效率大多在1%以下;降雨对大气中黑碳气溶胶的平均清除效率呈现出夏季高、秋冬季低的特点,而且由于夏季降雨量大并且雨强变化范围大,导致夏季降雨期间降雨对黑碳气溶胶的清除效率变化范围要大于秋季及冬季;黑碳清除效率与降雨量之间呈现线性关系,研究表明,降雨量小于40mm的降雨对黑碳气溶胶的清除效率维持在2%以下,清除效率变化范围为0.13%~1.56%,当降雨量大于40mm时,对黑碳气溶胶的清除效率开始迅速增大,说明降雨量、降雨时长、降雨强度均对大气黑碳气溶胶清除效率起到积极作用,高强度、大雨量的降雨对大气中黑碳气溶胶的冲刷更加有用;随着电导率的增大,黑碳气溶胶清除效率也逐渐增大,但是这种变化规律并不是线性的;随着大气相对湿度的增大,黑碳气溶胶清除效率也逐步增大,两者之间呈现对数关系,而且当大气相对湿度大于90%(含90%)时,黑碳气溶胶清除效率增高幅度加大,当相对湿度从90%增加到96%时,黑碳气溶胶清除效率从1.49%增高到6.68%,相对湿度增加了6%,黑碳气溶胶清除效率增加了5.19%。可见当大气相对湿度增高时,更有利于大气中黑碳气溶胶的清除;黑碳气溶胶的降雨清除效率基本随着温度的波动处于同一变化趋势,并且在气温处于较高的范围内时,黑碳气溶胶降雨清除效率也处于一个较高的范围,因为温度升高时,雨滴在大气中与黑碳气溶胶的布朗碰并作用加强,与大气中黑碳气溶胶的碰并几率增高,导致大气中悬浮的黑碳气溶胶颗粒更多的被雨滴所冲刷带到地面进行沉降。
  (6)连续性降雨对BC浓度及清除效率的影响:在选取的连续两天以上的降雨中,降雨样品中黑碳气溶胶浓度在第一天降雨中达到最高值,然后逐天递减;大气中黑碳气溶胶浓度随着降雨后期逐渐增大;黑碳气溶胶清除效率表现出逐日降低的规律,这是因为随着降雨后期,降雨对黑碳气溶胶中处于0.5~1?m粒径的气溶胶冲刷能力降低,由此可以推知,由于大气中可被雨水冲刷的黑碳气溶胶在前期已经被雨水冲刷沉降,所以降雨样品中黑碳浓度分布规律为前期大于后期;导致雨水对黑碳气溶胶清除效率降低。

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