Pd（PPh）Cl-CuCl/AC催化乙醇气相氧化羰化合成碳酸二乙酯的研究

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第一章文献综述

1.1 DEC的性质及应用

1.2 DEC的供需现状

1.3 DEC的合成现状

1.3.1光气法

1.3.2酯交换法

1.3.3乙醇氧化羰化合成法

1.3.4草酸二乙酯脱羰基法

1.3.5氨基甲酸乙酯法

1.3.6乙醇二氧化碳直接合成法

1.3.7脂肪分解酶催化法

1.4本论文的工作

第二章乙醇直接气相氧化羰基合成DEC的产物分析

2.1实验部分

2.1.1仪器和设备

2.1.2分析条件

2.2气相乙醇直接氧化羰基合成DEC的产物定性分析

2.2.1气相组成定性分析

2.2.2液相产物定性分析

2.3气相乙醇直接氧化羰基合成DEC的产物定性分析

2.4乙醇直接气相氧化羰化合成DEC的产物机理分析

2.5小结

第三章乙醇氧化羰化过程的热力学分析

3.1引言

3.2乙醇气相氧化羰化反应体系热力学数据的求取

3.2.1 DEC自由能的计算

3.2.2甲酸乙酯和1,1-二乙氧基乙烷自由能的计算

3.2.3其他物质的自由能的求取

3.2.4反应焓的计算

3.2.5平衡常数的计算

3.2.6平衡转化率的计算

3.3计算结果及讨论

3.3.1主反应的热力学分析

3.3.2副反应的热力学分析

3.4温度对主副反应的影响

3.5小结

第四章实验部分

4、1化学试剂

4.2催化剂的制备

4.2.1活性炭以及氯化铜的预处理

4.2.2 CuCl2-Pd(PPh3)2Cl2/AC催化剂的制备

4.3催化剂的活性评价

4.3.1实验流程及装置图

4.3.2催化剂的评价条件

4.3.3产物的分析方法

4.3.4催化剂活性评价的指标

4.4催化剂的表征

4.4.1 X-射线衍射(XRD)分析

4.4.2X-射线光电子能谱(XPS)分析

4.4.3催化剂的比表面测试

4.4.4IR光谱

4.4.5扫描电子显微镜(SEM)

第五章催化剂制备条件的选择和催化活性的研究

5.1空白实验

5.2催化剂的筛选

5.2.1前驱体对催化剂活性的影响

5.2.2载体的影响

5.3催化剂制备条件对催化剂活性的影响

5.3.1双氧水用量对催化剂活性的影响

5.3.2活性组分负载量对催化剂活性的影响

5.3.3优化条件下催化剂催化活性的考察

5.4催化剂寿命实验

5.5催化剂的性能表征

5.5.1比表面孔结构分析

5.5.2催化剂XRD分析

5.4.3催化剂的XPS分析

5.4.4催化剂的SEM分析

5.4.5红外光谱(FTIR)

5.6小结

第六章工艺条件对乙醇气相氧化羰化的影响

6.1结果与讨论

6.1.1外扩散的考察与消除

6.1.2内扩散的考察与消除

6.1.3反应温度的影响

6.1.4反应压力的影响

6.1.5物料配比的影响

6.1.6空速的影响

6.1.7催化剂填充量的影响

6.2小结：

第七章结论

参考文献

攻读学位期间发表论文情况

致谢