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单量子体系发射光子计数统计的产生函数方法

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对单个原子、分子和单个纳米结构体(单量子体系)进行观测和操作一直是科学家们的梦想。随着科学技术的进步和发展，尤其是自上世纪八十年代扫描隧道显微镜(Scanning Tunneling Microscope)问世以来，科学家们逐渐揭开了单个量子体系神秘的面纱。直到1989年，Moerner实验组完成了对单个染料分子的光学观测。随后，Orrit实验组通过探测染料分子的荧光光谱得到了信噪比很高的单分子信号，从此打开了人们用光学方法研究单量子体系的大门。单量子体系光学实验的特点是对其周围的微环境的变化非常的敏感，其发射光子的性质(如：偏振方向，光子频率等)能反映出微观环境的变化情况。因此单量子体系常常被用来作为生物大分子的荧光标记基团。当生物大分子的结构或者微环境发生微小变化时，单量子体系发射光子的谱线或者偏振方向会发生相应的变化。同时，我们可以对生物大分子进行大量的荧光标记，可以对生物过程中的大分子进行实时观测，利用荧光成像的方法，可以得到在生物过程中生物大分子构型的变化过程。如：蛋白质的折叠过程和去折叠过程。研究生物大分子在生物过程中的构型变化有利于我们解决医学中的一些疑难病症，如：糖尿病、帕金森氏综合症等。另一方面，单量子体系光学实验可以观测到微小时间尺度上的光子的涨落现象，这种微小时间尺度上的涨落现象能揭示单量子体系自身发生的动力学过程。因此，通过研究单量子体系发射光子的统计特性，我们可以得到发生在单量子体系中的动力学过程。本研究分为五个部分：
　　 第一章给出了单量子体系的一些应用前景，以及研究单量子体系的实验和理论方法。对目前比较流行的几种产生函数方法进行了简单的介绍，接着引用了产生函数讲义中的一个例子来说明产生函数方法在计数统计中的应用。
　　 第二章对本文中用到的基础理论知识进行了介绍。首先，从麦克斯韦方程出发推导得到了电磁场的量子化过程。接着给出了密度矩阵算符的定义，并从薛定谔方程出发推导得到了密度矩阵算符满足的运动方程。然后从单量子体系和量子化真空场的相互作用出发，利用密度矩阵算符满足的运动方程，推导得到了存在自发辐射衰减常数的密度矩阵算符满足的方程。在计算自发辐射速率常数时，我们将其分成四部分进行计算，其中的第二、第三部分是导致系统发射光子的部分，其在产生函数的构造过程中具有非常重要的作用。最后，我们以二能级体系为例，给出了在相干项的衰减速率远大于布局数衰减速率的情况下，得到了密度矩阵方程到速率方程的转变过程。
　　 第三章利用产生函数方法讨论了V型三能级体系的发射光子的计数统计特性。根据V型三能级体系中基态和激发态的跃迁偶极矩的相对方向可以将其分为平行电偶极矩V型三能级体系和垂直电偶极矩V型三能级体系。对于垂直电偶极矩V型三能级体系，讨论了外加激光场电场的偏振方向和两跃迁偶极矩之间的夹角对发射光子平均数和Mandel Q参数的影响。在外场为弱场的情况下，发射光子平均数和Mandel Q参数随入射激光场电场与跃迁偶极矩之间的夹角θ呈正弦或余弦的变化关系。在外场强场的情况下，由于发射光子平均数和入射场强表现出非线性关系。因此，发射光子平均数(N)和Mandel Q随电场与跃迁偶极矩夹角θ之间表现出非常复杂的行为。在脉冲场作用下，由于两近简并激发态｜x>和｜y>随两脉冲之间的延迟时间td的振荡频率不同。因此，V型三能级体系发射光子随入射脉冲之间的延迟时间td表现出拍的现象。讨论了电偶极矩平行V型三能级体系中量子拍现象，以及在双外场作用下的V型三能级体系的类相干布局囚禁现象。
　　 第四章利用产生函数方法讨论了单涤纶分子在外场作用下的发射光子的闪烁现象。模型Ⅰ讨论了闪烁中，单分子处在ON态和OFF态上的等待时间的分布。由于OFF态由两个次能级OFF1和OFF2组成，其等待时间的分布呈双指数衰减。对于多数分子其中一个次能级的寿命远大于另外一个次能级的寿命，因此，在实验上，OFF态的等待时间可以用单指数函数和双指数函数进行拟合。模型Ⅱ中，我们研究了存在系间穿越过程的单分子体系发射光子的统计性质，讨论了发射光子平均数和Mandel Q参数随时间的变化关系，由于三重亚稳态的存在，系统发射光子平均数随时间线性变化，Mandel Q参数也随时间线性变化。同时，我们给出了发射光子平均数和Mandel Q在长时间极限下的表达式。
　　 第五章，我们对前几章的工作进行了总结，并对下一步的工作进行了展望。

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