钆锆烧绿石陶瓷固化模拟锕系核素的研究

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以Gd2Zr2O7烧绿石作为锕系核素固化基材，利用高温高压技术对包容10wt％及20wt％模拟锕系核素的固化体进行制备研究。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、红外光谱及EDS等手段对制备样品进行结构表征与分析，得到如下研究结果：
　　 (1)在温度1873K，压力为5.2GPa条件下，保温保压10min可以得到单相的立方钆锆烧绿石化合物，并且具有较高的结晶度和致密度。
　　 (2)以Gd2O3、ZrO2和Nd2O3(Nd3+作三价锕系核素替代物)粉体作原料，按照化学计量关系Gd2-xNdxZr2O7(x=0.42和x=0.83)设计配方，对Gd2Zr2O7固化体的制备进行了高温高压合成实验。在压力分别为3GPa、3.5 GPa、4 GPa，温度为1573K、1673K条件下，保温保压时间为15min，成功制备出单相烧绿石结构的Gd2-xNdxZr2O7致密烧结体。通过晶胞结构精修计算表明：在掺入Nd3+之后，都比原来增大104～10-5的数量级。
　　 (3)Gd2O3、ZrO2和CeO2(Ce4+作四价锕系核素替代物)粉体为反应物，按化学式Gd2Zr2-xCexO7(x=0.45 and x=0.93)设计配方，对Gd2Zr2-xCexO7固化体进行高温高压合成实验。在压力分别为3GPa、3.5 GPa、4 GPa，温度为1573K、1673K、1773K条件下，保温保压时间为15min，成功制备出固化10wt％模拟四价锕系核素的单相Gd2Zr2-xCexO7烧绿石基体，烧绿石相为单一相并且具有较高的结晶度。在压力分别为3GPa、3.5 GPa、4 GPa，温度为1573K、1673K条件下，保温保压15min所制备出的固化20wt％模拟四价锕系核素的Gd2Zr2-xCexO7烧绿石基体出现了相分离。通过晶胞结构精修表明：在掺入Ce4+之后，都比原来大104～10-5的数量级。
　　本研究方法为锕系核素固化体的制备研究提供了一种高效、快速的技术途径，同时实现了固化体材料的合成和致密化，该方法对于开展武器级多余钚和含钚高放射性废物的固化研究具有极重要的科学价值和实际意义。

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作者
刘莉;
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作者单位

西南科技大学;

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授予单位西南科技大学;
学科凝聚态物理
授予学位硕士
导师姓名唐敬友;
年度 2012
页码
总页数
原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类放射性废物及其处理;原子能工业;
关键词
钆锆烧绿石陶瓷; 高温高压; 锕系核素固化体; 结构表征; 放射性废物处理;

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