水蒸气处理对Ni2P/SiO2催化剂结构及氯苯加氢脱氯性能的影响

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采用程序升温还原法制备了Ni2P/SiO2催化剂，在不同条件下对其进行了水蒸气预处理。采用H2-TPR、CO吸附、NH3-TPD、H2-TPD、XRD、TEM、ICP-AES、N2吸附原位DRIFTS及活性评价等方法研究了水蒸气预处理对Ni2P/SiO2催化剂结构及氯苯加氢脱氯反应活性的影响，分析了水蒸气处理对Ni2P/SiO2催化剂加氢脱氯活性促进作用的机制。
　　研究结果表明，水蒸气处理对Ni2P/SiO2催化剂物相及元素组成、Ni2P晶粒大小、比表面积及孔结构无明显影响，但导致催化剂表面性质发生显著变化。30℃时水蒸气预处理后催化剂表面金属镍位数量无明显改变；240℃以上预处理后催化剂表面镍中心数量明显减少。水蒸气处理过程中Ni2P/SiO2催化剂表面形成新的P-OH基团，使催化剂表面酸量增大。
　　在反应过程中引入水蒸气或用水蒸气预处理均可以明显提高Ni2P/SiO2催化剂催化剂的HDC活性。与水蒸气浓度及处理时间相比，水蒸气处理温度对Ni2P/SiO2催化剂HDC活性影响显著。随着预处理温度的提高，催化剂初始活性呈下降趋势，其中270℃以下水蒸气处理的催化剂初始活性较好。在513K、氯苯空速3.75mlCB·gcat-1·h-1及H2和氯苯的摩尔比9.0的反应条件下，经270℃以下水蒸气处理的Ni2P/SiO2催化剂上氯苯初始转化率高于93.8％，约是未预处理催化剂上氯苯初始转化率(5.6%)的17倍。
　　本文分析认为，水蒸气处理对Ni2P/SiO2催化剂加氢脱氯的促进作用与金属Ni中心和P-OH基团之间的协同作用、镍的电子云密度降低有关。

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作者
郭提;
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作者单位

天津大学;

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授予单位天津大学;
学科化学工程
授予学位硕士
导师姓名陈吉祥,王道宏;
年度 2012
页码
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类催化剂（触媒）;
关键词
Ni2P/SiO2催化剂; 水蒸气处理; 元素组成; 物相结构; 氯苯加氢脱氯性能; 反应活性; 促进机制;

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