/g,而还原Fe粉(<200目)的BET比表面积仅为0.49 m<'2>/g.第二,表面反应性能高,纳米级Pd/Fe的比反应速率常数(ksA,L·'/> 纳米级Pd/Fe双金属对水中氯酚的催化脱氯研究-博士-中文学位【掌桥科研】
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纳米级Pd/Fe双金属对水中氯酚的催化脱氯研究

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目录

文摘

英文文摘

第一章绪论

第二章 零件金属及双金属还原脱氯研究综述

2.1零价金属还原处理有机物

2.1.1零价铁还原脱氯机理

2.1.2零价铁还原脱氯动力学研究

2.1.3零价铁还原脱氯的影响因素

2.2双金属催化还原处理含氯有机物

2.2.1双金属催化还原脱氯机理

2.2.2双金属催化还原脱氯动力学

2.2.3双金属催化还原脱氯的影响因素

2.3纳米级零价铁及纳米级双金属处理有机物

2.3.1纳米级Fe微粒制备

2.3.2纳米Pd/Fe双金属微粒的制备

2.3.3纳米Pd/Fe和纳米金属微粒的制备

2.3.4纳米级铁还原硝基芳香族化合物和硝酸根

第三章实验部分

3.1试剂

3.2仪器

3.3制备方法

3.3.1纳米级Fe粉的制备

3.3.2纳米级Pd/Fe双金属的制备

3.3.3普通Pd/Fe双金属的制备

3.4间歇脱氯实验

3.5分析方法

3.5.1 Cl-浓度分析

3.5.2有机物浓度分析

第四章纳米级Pd/Fe的表征及不同催化还原体系脱氯效果对比

4.1纳米级Fe和纳米Pd/Fe颗粒的形状和大小

4.2纳米级Pd/Fe双金属的钯化率

4.3纳米级Pd/Fe双金属的比表面积

4.4纳米级Fe和纳米级Pd/Fe的X射线衍射(XRD)分析

4.5不同催化还原体系脱氯效果对比

4.6本章小结

第五章纳米级Pd/Fe双金属2-氯酚的催化还原脱氯

5.1纳米级Pd/Fe双金属对2-氯酚催化还原脱氯的影响因素

5.1.1钯化率对处理效果的影响

5.1.2纳米级Pd/Fe投加量对处理效果的影响

5.1.3反应温度对处理效果的影响

5.1.4初始pH值对处理效果的影响

5.1.5初始浓度对处理效果的影响

5.2纳米级Pd/Fe双金属对2-氯酚催化还原脱氯的反应动力学研究

5.2.1反应动力学模型

5.2.2实验条件对2-氯酚脱氯反应速率的影响

5.2.3 2-氯酚和4-氯酚脱氯反应速率的比较

5.3本章小结

第六章纳米级Pd/Fe双金属对2,4-二氯酚的催化还原脱氯

6.1纳米级Pd/Fe双金属对2,4-二氯酚催化还原脱氯的影响因素

6.1.1钯化率对处理效果的影响

6.1.2纳米级Pd/Fe投加量对处理效果的影响

6.1.3反应温度对处理效果的影响

6.1.4 2,4-二氯酚水溶液初始pH值对处理效果的影响

6.1.5反应混合物中2,4-二氯酚初始浓度对处理效果的影响

6.2纳米级Pd/Fe双金属对2,4-二氯酚催化还原脱氯的反应动力学研究

6.2.1反应动学模型

6.2.2实验条件对2,4-二氯酚反应速率的影响

6.3本章小结

第七章纳米级Pd/Fe双金属对氯酚的催化还原脱氯反应机理

第八章结论

附录

参考文献

博士期间已发表,已录用和待发表的论文如下:

致谢

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摘要

利用纳米级Pd/Fe双金属催化还原剂对含氯有机物进行催化还原脱氯近年来日益受到关注.与常规的大颗粒Pd/Fe或Fe相比,纳米级Pd/Fe微粒(直径为1~100nm)具有以下几个优点:第一,比表面积高,纳米级Pd/Fe的BET比表面积为12.4m<'2>/g,而还原Fe粉(<200目)的BET比表面积仅为0.49 m<'2>/g.第二,表面反应性能高,纳米级Pd/Fe的比反应速率常数(ksA,L·h<'-1>·m<'-2>)为Fe的几十倍到几百倍;第三,易分散,在水体中,纳米级Pd/Fe微粒在轻度搅拌下即可保持悬浮状态.该文以液相还原法制备了纳米级Fe并将其钯化获得纳米级Pd/Fe双金属,通过TEM、AAS、BET-N<,2>、XRD等表征手段测定了纳米级Fe和纳米级Pd/Fe颗粒的形状和大小、纳米级Pd/Fe的钯化率和比表面积以及纳米级Fe和纳米级Pd/Fe的晶体结构.采用所制备的纳米级Pd/Fe双金属对2-氯酚、4-氯酚和2,4-二氯酚等进行了催化还原脱氯研究,获得了反应过程中各反应物和生成物的浓度变化规律,并计算了假一级表观反应速率常数.考察了不同催化还原剂、钯化率、纳米级Pd/Fe投加量、反应温度、初始pH值以及反应物初始浓度等因素对处理效果和反应速率的影响,并通过中间产物和最终产物分析研究了上述三种含氯有机物在纳米级Pd/Fe双金属作用下催化还原脱氯的反应机理.

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