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滴涂法制备用于分离CO2/N2的混合基质复合膜及性能研究

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1 绪论

1.1 研究背景

1.2 气体分离膜技术

1.3 混合基质膜概述

1.4 课题研究的意义及主要内容

2 实验材料和方法

2.1 实验材料

2.2 实验仪器与设备

2.3 实验方法与表征

3 基于硫化钼纳米片的混合基质复合膜的制备及性能研究

3.1 引言

3.2 实验设计

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

4 基于埃洛石纳米管的混合基质复合膜的制备及性能研究

4.1 引言

4.2 实验设计

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

5 基于ZIF-8纳米颗粒的混合基质复合膜的制备及性能研究

5.1 引言

5.2 实验设计

5.3 结果与讨论

5.4 本章小结

6 结论与展望

参考文献

个人简历及在攻读硕士期间发表的学术论文

致谢

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摘要

CO2减排已成为目前环境问题的一大热点，膜分离法作为一种高效节能的新型分离技术，已被广泛用于分离CO2气体，研究开发高渗透性和高选择性的CO2分离膜材料成为当下研究的热点。本文以开发高性能混合基质复合膜为目的，以商业聚砜（PSf）超滤膜为底膜，以疏水性聚二甲基硅氧烷（PDMS）为“gutter layer”层，以PEO基共聚物Pebax1657为选择层高分子材料。在Pebax1657基质中添加一系列具有不同维度的无机纳米材料，如二维的二硫化钼纳米片（MoS2），一维的埃洛石纳米管（HNTs）和零维的ZIF-8纳米颗粒，通过滴涂（Drop-coating）方法制备用于分离CO2/N2的混合基质复合膜。主要研究内容如下：　　（1）MoS2-Pebax/PDMS/PSf混合基质复合膜的制备　　采用Drop-coating法在PSf超滤膜表面涂敷浓度为2％的PDMS“gutter layer”层，以Pebax1657为膜材料，制备Pebax/PDMS/PSf复合膜，当Pebax1657浓度为3%时复合膜具有最优的气体渗透选择性能，此时CO2渗透速率为38.8GPU，CO2/N2选择性为44。在此基础上，将剥离后的二硫化钼（MoS2）纳米片加入到Pebax溶液中配制MoS2-Pebax铸膜液，用Drop-coating方法将铸膜液滴涂到PDMS/PSf膜表面，制得混合基质复合膜。通过气体渗透性能测试表明，当MoS2浓度为0.15%时复合膜的气体分离性能达到最好，CO2的渗透速率为17.25GPU，CO2/N2选择性为93。该复合膜具有良好的稳定性。　　（2）mHNTs-Pebax/PDMS/PSf混合基质复合膜的制备　　采用Drop-coating法在PSf基膜表面涂敷PDMS层，以Pebax1657为膜材料，将PSS改性后的一维埃洛石纳米管（HNTs）加入到Pebax1657基质中，通过Drop-coating方法制备出一种具有非常高的CO2/N2选择性的mHNTs-Pebax/PDMS/PSf混合基质复合膜。结果表明：当进料气压力为0.3MPa，mHNTs含量为0.1%时，CO2/N2选择性达到240，CO2渗透速率为10.8GPU，并且具有良好的稳定性，mHNTs复合膜已超过Robeson上限线。　　（3）ZIF-8-Pebax/PDA/PDMS/PSf混合基质复合膜的制备　　采用Drop-coating的方法在PSf基膜表面涂敷PDMS层，将多巴胺PDA层涂敷在PDMS层表面来提高PDMS层表面的亲水性，通过温和的方法合成零维的ZIF-8纳米颗粒，在Pebax基质中添加ZIF-8颗粒，通过Drop-coating法制备ZIF-8-Pebax层。结果表明：PDA自聚反应时间为10min时能够将PDMS表面充分改性。ZIF-8复合膜在ZIF-8含量较低时，低压下有良好的渗透选择性能，CO2渗透速率为19GPU左右，CO2/N2选择性达到了190，ZIF-8在复合膜内起到很好的气体分离作用。　　由于基于无机纳米材料的CO2分离混合基质复合膜具有较高的CO2/N2选择性，因此，该复合膜在CO2/N2气体分离方面有很好的应用前景。

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