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【6h】

硼纳米片对邻二醇类的富集及直接作为MALDI-TOF-MS基质研究

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目录

1 绪 论

1.1 MALDI-TOF-MS 的兴起与发展

1.1.1 MALDI-TOF-MS的兴起

1.1.2 MALDI-TOF-MS的工作原理

1.1.3 MALDI-TOF-MS的发展

1.2 MALDI-TOF-MS 的应用

1.2.1 MALDI-TOF-MS的适用条件

1.2.2 MALDI-TOF-MS对微生物的分析

1.2.3 MALDI-TOF-MS对生物大分子的分析

1.2.4 MALDI-TOF-MS对聚合物的分析

1.3 传统基质概述

1.3.1 传统基质的特点

1.3.2 常见的传统基质种类及其应用举例

1.3.3 不同基质的适用范围

1.3.4 基质的发展

1.4.1 新型纳米材料作为基质的兴起

1.4.2 近年来新型纳米材料作为基质的应用

1.4.3 新型纳米材料作为基质的优缺点

1.5 二维硼纳米片概述

1.5.1 二维硼纳米片的理化性质

1.5.2 二维硼纳米片的发展

1.5.3 二维硼纳米片的应用

1.5.4 二维硼纳米片的发展前景

1.6.1 研究意义

1.6.2 研究内容

1.6.3 创新点

2 实验部分

2.1 引言

2.2.1 材料与试剂

2.2.2 使用仪器

2.2.3 材料合成与表征

2.3.1 2DBS作为基质的可行性实验

2.3.2 2DBS作为基质的条件优化

2.3.3 2DBS作为基质对样品的分散性和均一性考察

2.3.4 2DBS作为基质检测小分子的多样性

2.4.1 2DBS对邻二醇化合物的结合

2.4.2 在复杂环境中2DBS 对邻二醇化合物选择性富集及MALDI-TOF-MS分析

3 结果与讨论

3.1 2DBS 的合成与制备

① 二维硼纳米片的 TEM和 XPS表征

② 二维硼纳米片的粒径、 Zata电势和紫外吸收特征 峰表电势和紫外吸收特征

3.2 2DBS 作为基质的可行性实验

3.3 2DBS 作为新型纳米基质的条件优化

3.4 2DBS 作为基质对样品的分散性和均一性考察

3.5 2DBS 作为基质检测小分子的多样性

3.6 2DBS 对邻二醇化合物的结合考察

3.7 2DBS 同时作为选择性富集和基质材料

3.8 本章小结

4 结论与展望

4.1 主要结论

4.2 展望

参考文献

附录

A 作者攻读学位期间发表的论文目录

B 学位论文数据集

致谢

声明

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摘要

基质辅助激光解吸电离(MALDI)作为近年来发展起来的一种软电离技术,最初常用于检测蛋白质、多肽、聚合物等大分子化合物。经过不断的研究与发展,已经广泛应用于微生物、食品、医药等行业。该方法具有灵敏度高、检测速度快、样品制备方便、高耐盐性、低样品需求量等优点。为了提高该方法的检测范围,新型纳米基质应运而生。与传统基质相比,新型纳米基质具有结构简单,无背景杂质峰干扰的特点,例如石墨烯、碳点、多孔硅、金属纳米颗粒等。虽然这些纳米材料具有良好的基质性能,可以避免传统基质自身带来的干扰,但它们存在制备复杂、批量合成困难、不能同时用于富集和检测等缺点。二维硼纳米片(2DBS)近年来引起了广泛的关注,主要是由其独特的理化性质决定的。但是由于其合成方法复杂,对设备要求高,所以其应用寥寥无几。  本文采用自上而下的合成方法,合成了具有高光热转换率、特异性吸附能力的2DBS,可同时用于邻二醇类化合物的富集并作为基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)的基质对小分子化合物进行检测。实验表明:①合成的2DBS在325nm波长附近有明显的吸收峰,这为2DBS作为基质提供了条件;②2DBS结构简单,几乎没有背景杂质峰,在正离子模式下,对糖类和氨基酸这类小分子化合物用于MALDI-TOF-MS分析,具有很高的检测灵敏度;③邻二醇结构很难电离,但是硼酸根(BO33-)的存在,可以促进邻二醇结构的电离;④2DBS比表面积大,增加了材料对邻二醇化合物的特异性富集能力;⑤BO33-还能特异性地富集带有邻二醇结构的糖类化合物,具有优异的富集效果,能同时达到富集和MALDI-TOF-MS检测的目的,为2DBS的应用和发展提供了新的方向。本文的全部内容如下:  第一章:介绍了MALDI-TOF-MS的发展与现状,特别是近年来该质谱仪的应用,以及基质的相关信息。重点介绍了2DBS的理化性质和近年来的发展。  第二章:通过至上而下的合成方法合成了表面带有BO33-的2DBS,并通过透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见分光光度法(UV-Vis)等对其进行表征。随后通过FT-IR和UV-Vis分析2DBS对具有邻二醇结构化合物的选择性结合行为。最后进行MALDI-TOF-MS分析,证明了2DBS作为富集材料和基质能在富集邻二醇结构的同时检测小分子化合物。  第三章:通过表征证明了2DBS的成功合成,并在325nm具有明显的紫外吸收,这为2DBS作为新型纳米基质奠定了基础。通过对传统基质和2DBS的对比,结果表明2DBS结构简单,无背景干扰。本论文通过FT-IR和UV-Vis对2DBS与邻二醇类化合物的结合进行了表征。实验证明,2DBS表面的BO33-能够与邻二醇类化合物成功结合。并成功应用于复杂条件下对邻二醇类化合物的富集以及MALDI-TOF-MS分析。  本论文成功合成了2DBS,并首次作为一种新型的纳米基质,用于MALDI-TOF-MS对小分子化合物的检测以及邻二醇结构化合物的富集,为2DBS用于医药检测、生命科学、环境科学等领域提供了全新的方向。

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