P(4VP-co-St)/SiO2固载的取代钴卟啉对乙苯的催化氧化性能

王蕊欣; 焦纬洲; 高保娇

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通过轴向配位法将不同结构的钴卟啉(CoTXPP(X=H,Cl,NO2))分别固载到接枝微粒聚(4-乙烯基吡啶-co-苯乙烯)/SiO2(P(4VP-co-St)/SiO2)上,室温下分别制备了P(4VP-co-St)/SiO2固载的金属卟啉催化剂CoTPP-P(4VP-co-St)/SiO2,CoTClPP-P(4VP-co-St)/SiO2和CoTNPP-P(4VP-co-St)/SiO2,利用傅立叶变换红外(FTIR)光谱和电子吸收光谱对其结构及轴配过程进行了表征.在无溶剂、无助催化剂和还原剂的体系中,研究对比了其催化分子氧氧化乙苯为苯乙酮的性能,考察了不同反应条件对苯乙酮产率的影响.研究发现,其催化活性随着环外取代基吸电子能力的增强而提高.CoTNPP-P(4VP-co-St)/SiO2的催化活性和选择性最好,在120℃常压下其催化乙苯反应12 h,苯乙酮收率达到25.53%,产物α-甲基苄醇的含量则极少.与普通的催化剂不同,在催化氧化体系中,CoTNPP-P(4VP-co-St)/SiO2存在最适宜用量,过量的CoTNPP-P(4VP-co-St)/SiO2反而会使其催化活性降低;P(4VP-co-St)/SiO2表面CoTXPP的固载密度存在一最佳值.此外,固载化以后,催化剂具有较好的重复使用性.结果表明,接枝微粒P(4VP-co-St)/SiO2对金属卟啉不仅有明显的保护作用,而且能提高其稳定性.

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来源
《物理化学学报》 |2009年第9期|1791-1798|共8页
作者
王蕊欣; 焦纬洲; 高保娇;
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作者单位

中北大学化学工程系,太原,030051;

中北大学化学工程系,太原,030051;

中北大学化学工程系,太原,030051;

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正文语种 chi
中图分类化学动力学、催化作用;不饱和胺的聚合物;
关键词
催化氧化; 聚(4-乙烯基吡啶-co-苯乙烯); 接枝微粒; 轴向配位; 固载金属卟啉; 乙苯;

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