醇/水混合溶剂中碱性聚合物电解质独特的溶解行为

吕康杰; 彭燕秋; 肖丽; 陆君涛; 庄林

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醇/水混合溶剂中碱性聚合物电解质独特的溶解行为

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自聚集型季铵化聚砜(aQAPS)是一种高性能的碱性聚合物电解质(APE),已被应用于碱性聚合物电解质燃料电池(APEFCs)中.长期以来,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)一直被作为溶解aQAPS的最佳溶剂,但DMF的高沸点使其难以彻底除尽并可能会毒化电催化剂.在我们最近的实验中发现,虽然aQAPS不能溶解于乙醇、正丙醇或水中,但它可以溶解在这些醇和水的混合物中.这种尚未被理解的独特溶解行为能够极大地促进APEFCs中膜电极组件(MEA)的制备.本工作使用分子动力学(MD)模拟的方法研究了aQAPS在不同溶剂中的溶解行为,包括水、甲醇、乙醇、正丙醇、DMF以及这些非水溶剂与水的混合物.aQAPS链在单一溶剂中的构象与其在实验中观察到的溶解行为一致,但在含有水的混合溶剂中,aQAPS链往往处于更加蜷缩的状态.模拟结果进一步揭示了混合溶剂中的水扮演着双重角色.一方面,由于疏水作用,aQAPS链在加水时被压缩至收缩状态;另一方面,水可以驱动反离子(Cl-)的离解,从而导致溶质-溶剂相互作用能的增强,促进aQAPS的溶解.在大多数混合溶剂中,这两种相互作用的总效果是增大了总的溶质-溶剂相互作用能,在能量上有利于aQAPS的溶解.本研究不仅能够加深我们对聚电解质溶解行为的基本认识,而且对于开发性能更优的APEFCs也具有技术指导作用.

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来源
《物理化学学报》 |2019年第4期|378-384|共7页
作者
吕康杰; 彭燕秋; 肖丽; 陆君涛; 庄林;
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作者单位

武汉大学化学与分子科学学院;

化学电源材料与技术湖北省重点实验室;

武汉 430072;

武汉大学化学与分子科学学院;

化学电源材料与技术湖北省重点实验室;

武汉 430072;

武汉大学化学与分子科学学院;

化学电源材料与技术湖北省重点实验室;

武汉 430072;

武汉大学化学与分子科学学院;

化学电源材料与技术湖北省重点实验室;

武汉 430072;

武汉大学化学与分子科学学院;

化学电源材料与技术湖北省重点实验室;

武汉 430072;

武汉大学高等研究院;

武汉 430072;

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原文格式 PDF
正文语种 chi
中图分类化学动力学、催化作用;
关键词
碱性聚合物电解质; 溶解; 醇/水混合溶剂; 分子动力学模拟;

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