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有机胺助剂促进的Pt/CNTs催化剂上r甘油选择性氧化反应性能

         

摘要

为了提高Pt基催化剂上非碱性条件下甘油选择性氧化反应的性能,制备了两种有机胺[二乙胺(DEA)和二乙醇胺(DEOA)]助剂促进的碳纳米管(CNTs)负载的Pt催化剂(Pt/CNTs-DEA和Pt/CNTs-DEOA),考察了DEA和DEOA促进的Pt/CNTs催化甘油选择性氧化反应的性能,并结合高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜、X射线光电子能谱以及程序升温脱附-质谱等分析了可能的影响原因,在此基础上研究了反应工艺条件对Pt/CNTs-DEOA催化剂性能的影响.结果表明,DEA和DEOA的引入并未明显改变Pt/CNTs催化剂的粒径,但提高了催化剂表面Pt 4f的结合能以及增强了其碱性位,从而提高了甘油氧化反应的初始速率.尤其是Pt/CNTs-DEOA催化剂,其表面具有更高的Pt 4f结合能以及较强的碱性位,因而不仅表现出较高的初始反应速率,而且表现出较高的甘油醛和C3产物总选择性;但是DEOA添加量过多也会导致催化剂表面较多活性位被覆盖从而降低其活性.此外得到Pt/CNTs-DEOA催化剂上甘油氧化反应较适宜的反应温度为333 K、甘油与Pt的物质的量比为850.

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